【摘 要】
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保护江河湖泊,事关人民群众福祉,事关中华民族长远发展。防治水污染、改善水环境是环境安全领域的重中之重。与传统废水处理技术相比,以太阳光为驱动的半导体光催化技术由于反应条件温和、降解速率高和产物相对无毒害等特点,受到研究者广泛关注。近年来,学者们采用光催化技术制备了一系列降解性能优异的光催化材料。其中,三氧化钼(MoO3)具有活性高、化学稳定性好和成本低等优点,在光催化降解废水的研究中展现出潜在价值
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保护江河湖泊,事关人民群众福祉,事关中华民族长远发展。防治水污染、改善水环境是环境安全领域的重中之重。与传统废水处理技术相比,以太阳光为驱动的半导体光催化技术由于反应条件温和、降解速率高和产物相对无毒害等特点,受到研究者广泛关注。近年来,学者们采用光催化技术制备了一系列降解性能优异的光催化材料。其中,三氧化钼(MoO3)具有活性高、化学稳定性好和成本低等优点,在光催化降解废水的研究中展现出潜在价值。然而,单一组分光催化剂的活性尚未达到工业要求,且反应后光催化剂悬浮于反应体系中,难以二次利用,也制约了MoO3的实际应用。为此,本课题通过对MoO3进行改性研究,以期获得降解效果好且可回收的新型磁性MoO3光催化剂。首先,选取铟(In)和锶铁氧体(SrFe12O19)分别作为金属和硬磁性半导体材料的代表,利用水热法制备出具有不同复合比的In-MoO3、MoO3/SrFe12O19和In-MoO3/SrFe12O19。并以300 W氙灯下对10 mg/L罗丹明B(Rh B)溶液的降解效果作为样品光催化性能的评估标准。然后,再结合现代分析测试手段分析样品的结构、形貌、光学性能、磁性能和回收性;最后,对不同改性方式下得到的新型MoO3基光催化剂进行比较研究,以期为MoO3光催化剂的产业化提供理论依据。论文的主要结论如下:通过一步水热法进行In-MoO3纳米带的制备及光催化降解Rh B的性能研究。当In掺杂质量比为5%时,掺杂样品5-IM的光催化活性在本实验设置条件下最优。70 min后降解率达到96.2%,明显高于纯相MoO3(88.9%)。5-IM的结构与形貌表征显示,In以离子掺杂的形式进入MoO3的晶格内部,且掺杂后样品仍呈现随机分布的纳米带状形貌。In3+的掺入使得界面电荷转移电阻减小,同时也形成了新的掺杂位点。在吸收相同强度光能后,5-IM样品能够产生更多的光生载流子,从而增加了羟基自由基(·OH)的产生。采用水热法制备了可磁回收的MoO3/SrFe12O19二元复合光催化剂。光催化测试表明,SrFe12O19质量比为5%时二元复合样品(MS-5)活性最高,反应速率为MoO3单样的1.56倍。赋磁后,MS-5仍能保持稳定的正交结构,SrFe12O19以六边形片状镶嵌在MoO3纳米带中,使得样品的比表面积增大,为光催化反应提供了更多的活性位点。SrFe12O19的加入减小了MS-5样品的禁带宽度(Eg),增强了其光吸收能力。同时,作为磁性基体,SrFe12O19自身产生的磁场效应有利于光生电子的积累,从而解释了二元复合光催化剂所展现出的优异光催化性能。此外,四次循环实验后,MS-5对Rh B的降解率仍保持在90%以上,且2.8 emu·g-1的饱和磁化强度(Ms)使其能够通过外加磁场进行回收利用。以5-IM代替MS-5中的MoO3并采用与MS-5相似的制备方法得到了磁性三元复合光催化剂In-MoO3/SrFe12O19。当SrFe12O19的掺杂质量比为5%时,复合样品5-IMS-5对Rh B降解率达到96.5%。与MS-5类似,5-IMS-5的比表面积增大,也有更好的磁性能(Ms=3.7 emu·g-1)。此外,在系列最优样品中(5-IM、MS-5和5-IMS-5),5-IMS-5具有最窄的禁带宽度(Eg=3.31 e V),光吸收效率显著增强。通过捕获实验可以检测到·OH、h+和·O2-等活性基团,显示出5-IMS-5的降解机理可能与Rh B自敏化、SrFe12O19的磁场效应和In掺杂引入杂质能级有关,体现了光催化剂不同组分之间的协同作用。相比于纯相MoO3,制备新型改性MoO3光催化剂有着更优的降解性能。说明金属In和SrFe12O19充分发挥了各自的优势,提高了单一MoO3的光催化活性。此外,复合改性方式制得的锶磁性光催化剂实现了对MoO3磁回收利用。这对丰富MoO3的改性研究,实现其在环境安全领域对Rh B染料废水的高效降解和循环利用有重要的意义。
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