【摘 要】
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近年来,基于过二硫酸盐（PDS）活化的高级氧化技术由于具有反应活性高、矿化效率好并且环境适应力强等优势,在环境催化领域中脱颖而出。尽管铁基催化剂作为PDS的活化剂具有反应速度快、环境毒害作用小等优势,但在反应过程中铁离子易流失、催化剂稳定性欠佳和环境耐受性较差成为限制铁基催化剂应用的主要原因。为了设计出高催化活性和低金属流失的催化体系,本研究将金属铁、非金属氮和碳基材料结合,分别利用一步煅烧法和煅
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近年来,基于过二硫酸盐（PDS）活化的高级氧化技术由于具有反应活性高、矿化效率好并且环境适应力强等优势,在环境催化领域中脱颖而出。尽管铁基催化剂作为PDS的活化剂具有反应速度快、环境毒害作用小等优势,但在反应过程中铁离子易流失、催化剂稳定性欠佳和环境耐受性较差成为限制铁基催化剂应用的主要原因。为了设计出高催化活性和低金属流失的催化体系,本研究将金属铁、非金属氮和碳基材料结合,分别利用一步煅烧法和煅烧结合氧化还原法制备了两种铁氮共掺杂生物炭催化剂。考察了氮元素掺杂对铁基催化剂的影响,研究了铁氮共掺杂催化剂对PDS的活化机理,分析了材料表面不同元素物质在活化过程中的作用机制。主要内容与结果如下:（1）以高铁酸钾为铁源、双氰胺为氮源,结合木质素通过一步煅烧法制备了铁氮共掺杂生物炭（Fe-NBC）。以双酚A（BPA）为目标污染物,考察不同铁氮掺杂比的Fe-NBC/PDS体系的催化降解性能,并与单独铁掺杂生物炭Fe-BC/PDS体系的催化性能进行对比。通过电镜图观察发现氮的掺入使得材料表面产生了剧烈的变化,产生明显的堆叠和褶皱结构,对颗粒状铁物质起到保护作用。以9.0 m M高铁酸钾、12.0m M双氰胺混合1.0 g木质素制备的Fe-NBC可以在保证材料稳定性的同时表现出高效的催化性能。与Fe-BC相比,Fe-NBC反应过程的铁离子流失显著减少。在四次循环使用后的Fe-NBC仍能保持90.5%的BPA去除率。以淬灭实验和电子顺磁共振波谱仪探究了Fe-NBC活化PDS产生的主要活性氧物质以及降解BPA的途径,证明了FeNBC/PDS体系通过自由基与非自由基过程协同以实现BPA的高效去除和矿化,氮原子的掺入对活化PDS非自由基过程产生单线态氧起关键作用。（2）利用煅烧结合氧化还原法制备了负载纳米零价铁的氮掺杂生物炭复合材料（n ZVI@NBC）。与原始生物炭负载纳米零价铁复合材料（n ZVI@BC）、单独纳米零价铁（n ZVI）和单独氮掺杂生物炭（NBC）对比,n ZVI@NBC具有最好的催化效果。NBC能为n ZVI提供更合适的锚定、分散条件,并且NBC与n ZVI之间的协同作用提高了催化剂对PDS的活化效率。淬灭实验、电子顺磁共振波谱仪、PDS消耗检测等实验结果表明,n ZVI@NBC对PDS的活化过程包括由纳米零价铁主导的自由基途径和由氮掺杂生物炭表面活性位点主导的非自由基途径,n ZVI@NBC/PDS体系通过脱氢、羟基化、异亚丙桥裂解、β-断裂和非自由基途径降解BPA。
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