生物质平台衍生物乙酰丙酸甲酯和丁二酸二甲酯合成的研究

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Robert_1967
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目前全球消耗的能源和化学品主要来自化石资源,但由于化石资源不可再生的特性,各地已经尝试使用各种可再生资源来代替化石资源。生物质是指通过光合作用而形成的各种有机体,具有可再生性、低污染性、广泛分布性、资源丰富和碳中性的特点,被认为是化石资源最有潜力的替代品。随着社会发展对化学品的需求增加,将可再生的生物质转化为高附加值的化学品具有重大意义。乙酰丙酸甲酯和丁二酸二甲酯是生物质化学平台分子,被广泛应用于燃料添加剂、医药、溶剂、有机化学、香料、涂料、粘合剂和增塑剂等领域。本论文主要探索5-羟甲基糠醛转化为乙酰丙酸甲酯和D-果糖一锅法转化为丁二酸二甲酯的方法。乙酰丙酸甲酯(ML)是一种生物基平台分子,在精细化学品合成和食品添加剂中有着广泛的应用。然而,在ML生产过程中,一个主要的障碍是腐殖质通常与乙酰丙酸甲酯共生,这会导致反应效率降低和催化剂失活。本文在H-beta-25催化体系中,分子氧在5-羟甲基糠醛(HMF)或糠醇(FA)合成增值化的ML的反应过程中既能起到清除腐殖质的作用,又能起到加快反应速度的作用。氧气的存在显著提高了反应效率和催化剂的重复使用性能。此外,还考察了不同反应参数和催化剂对反应的影响。通过中间体捕获实验表明在氧气存在下HMF生成ML是通过脱羰进行,以及对O2在腐殖质去除中的作用进行了探讨。丁二酸二甲酯(DMS)是生物基平台化学品的重要衍生物之一,本文首次报道由D-果糖在一锅法无金属条件下生产。在1.5 mmol D-果糖、75 mg Amberlyst-70和10 bar O2的存在下,在130℃下反应4 h得到了31%的丁二酸二甲酯和23%的乙酰丙酸甲酯(ML)。系统研究了不同反应参数以及溶剂副产物对反应效率的影响。为了描述该过程的范围,各种生物质衍生物,如5-羟甲基糠醛、糠醛、糠醇等,被用作使用相同催化系统一锅法合成DMS的的起始原料。此外,还对催化剂的稳定性进行了评估,并根据实验结果和观察结果提出了反应途径。
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