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NO3-是地表水中的关键氮污染物,其转化与归趋直接关系到水体氮环境行为,而水环境中分布广泛且丰度较高的Fe元素,在微生物介导的Fe-N循环中扮演着重要角色。缺氧环境中,NO3-是首选电子受体,其通过Fe(Ⅱ)型反硝化还原为气态产物N2O或N2,Fe自身形态也发生了转化,生成不同类型的矿物。为了弄清变化条件下Fe(Ⅱ)型反硝化对水环境中N转化的作用,以及Fe(Ⅱ)型反硝化过程的重要因子对N和Fe转化过程的影响,本研究通过墨水湖沉积物-上覆水模拟体系和脱氮副球菌(Paracoccus denitrificans)纯培养体系,得到以下主要结果:(1)沉积物-上覆水模拟体系输入Fe(Ⅱ)和NO3-后,观察到Fe(Ⅱ)和NO3-浓度降低,同时伴随着NO2-和N2O积累量增加。培养结束时Fe(Ⅱ)氧化对NO3-还原的贡献占27.7%,并且Fe(Ⅱ)消耗速率与N2O产生量显著相关(P<0.05)。培养期间,沉积物中硝酸盐型Fe(Ⅱ)氧化菌(NDFOB)的丰度为1.1×105~1.4×106 cell湿沉积物g-1,并随Fe(Ⅱ)浓度增加而增大。NAFOB数量与NO2-和Fe(ⅡI)之间呈极显著正相关(P<0.01),与N2O累积排放量间呈正相关(P<0.05),沉积物中生物途径主导N2O的生成。宏基因组测序表明,沉积物中的NDFOB包括Pseudogulbenkiania sp.MAI-1、Pseudogulbenkiania ferrooxidans、Acidithiobacillus ferrooxidans、Pseudomonas stutzeri、Rhodocyclaceae bacterium Paddy-1、Paracoccus denitrificans和Citrobacter freundii。(2)纯培养体系反映了Paracoccus denitrificans对Fe(Ⅱ)型反硝化的驱动作用。与不加Paracoccus denitrificans相比,添加菌悬液的处理组NO3-还原速率提高,同时伴随Fe(Ⅱ)的氧化,且反硝化产物N2O的积累量显著(P<0.05)大于不添加细菌悬浊液的对照组。使用M?ssbauer谱鉴定添加菌悬液的培养体系中生成的Fe矿物为四方纤铁矿(β-Fe OOH)。(3)Fe(Ⅱ)型反硝化纯培养体系中不同Fe/N摩尔比影响N的转化过程。总体上NO3-还原率随Fe/N增加呈减小趋势,Fe/N为1-5时NO2-累积量较高。Fe/N摩尔比改变N2和N2O产量间的分配比,高Fe/N摩尔比能促进N2O排放,Fe/N摩尔比为1-6时,N2通量随Fe/N比增大而持续增加,且Fe/N摩尔比为6时N2产生速率最高。(4)Fe(Ⅱ)型反硝化纯培养体系中Fe/N摩尔比对Fe的转化归趋与行为具有重要影响。不同Fe/N系列,生成的Fe矿物主要为蓝铁矿(Fe3(PO4)2)·8H2O)、针铁矿(α-Fe OOH)、水铁矿(Fe5HO8·4H2O)以及少量磁铁矿(Fe3O4)。场发射扫描电镜(FESEM)表明,培养期间细胞表面附着的Fe量随Fe/N摩尔比增加而增大,且Fe/N超过8:1时对细胞的代谢有明显抑制作用。所有Fe/N系列,Fe矿物吸附的P-Na2S2O4含量最高,总磷(PT)和可还原态铁矿物(Feox2)间存在显著(P<0.05)正相关。