超细金纳米团簇催化性质探索

被引量 : 0次 | 上传用户:zy19870912zy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
贵金属因其不菲的价值和稳定的化学性质,受到人类文明的广泛青睐,也曾被用作珠宝和流通货币。20世纪下半页,科学界发现异常稳定的金也可以用来催化众多有机反应。进入新世纪后,关于纳米金材料的合成与性质研究如雨后春笋般涌现。随着新的合成方法的探索以及单晶衍射技术的发展,人们已经可以合成并检测出原子精确的超细金纳米团簇,这些突破大大刺激了团簇在催化领域的研究和应用。纳米水平的材料的物理化学性质因其自身的量子尺寸效应和巨大的比表面积,使得它们与肉眼可见的块状材料大相径庭。本文在前人研究的基础上,合成出超细的贵金属团簇,应用于有机催化反应,并且在原子和分子水平探索反应机制。主要内容如下:1.本文设计将超细的金团簇吸附到介孔氧化铈载体上制备成复合型非均相催化剂,用于硝基苯的还原。将超细金团簇和介孔氧化铈分别制备好表征后,将二者结合到一起。因金团簇尺寸较小,分布均匀,能够有效吸附到介孔之中,独立分散,可有效抑制团簇之间的相互聚合,从而避免催化剂活性的降低。如果将金团簇负载到其他金属氧化物载体上用于催化硝基苯的还原,催化效果要远远低于介孔氧化铈为载体的催化剂。另外,本文详细研究了催化剂高效催化硝基苯转换的机理。这种催化剂制备模式对未来的非均相催化剂制备有重要指导意义。2.精确原子纳米团簇对于在原子水平研究纳米团簇催化反应的机理意义重大。本文中使用Au25纳米团簇作为电子转移催化剂在温和条件下诱导分子内串连反应,并可收获满意的转换率和选择性。电子自旋光谱有力证明了连续性的电子转移过程和N自由基的形成。紫外吸收光谱和基质辅助激光解吸飞行时间质谱相应地印证了反应之后,Au25团簇依然结构和组成完整。精确原子团簇的使用,可以帮助人们在微观水平探究反应机制,归属团簇结构与催化性质的关系。这是首次使用团簇在液相体系中催化单电子转移反应的实例,为将来团簇催化其他类型的电子转移反应提供理论依据。3.用简易的方法合成了一种超细的钯纳米团簇,该团簇尺寸均匀,分散性好,平均尺寸为1.8±0.2nm。该团簇作为一种多功能催化剂,可用于硝基苯可控还原反应和Suzuki偶联反应。将团簇负载的碳纳米管上当做非均相催化剂以便于回收利用,即使团簇聚合,也依然保持着超高活性。更重要的是,反应条件非常温和,产率和选择性也非常满意。
其他文献
<正>国际金融制裁,作为国际经济制裁的内容之一,是指一国根据特定国际机构或国家共同体的制裁决议针对特定的个人、组织、实体或者外国所采取的冻结金融资产的措施,或者一国
东周时期,在众多诸侯国之中,楚国的国力不断增强,开疆辟土,建立了辽阔的国家。尤其是进入战国时期,其国力达到鼎盛,形成了“横成则秦帝,纵成则楚王”的时代背景。随着国力的
20世纪70年代,在德国兴起的功能翻译理论为翻译理论研究开拓了全新的视角,引起了广泛的关注。与以对等为中心的传统语言学翻译理论不同,功能翻译理论将翻译的目的视为翻译过程中
本文就绘画教学中“样式化阶段”儿童双性化问题展开研究,提出在美术教育中积极推进双性化教学,按照义务教育目标,促进儿童人格全面健康发展。本文利用文献法检阅了大量有关
百年大计,教育为本;教育大计,教师为本。国家的发展和兴衰在于教育。只有一流的教育,才有一流的国家实力,才能建设一流国家。学校教育给学生提供了必要硬件和软件支持,是学生
文章的第一部分是对库普兰大键琴音乐的三个特征进行分析。描绘性的标题使库普兰的作品具有了生动形象的画面感,也反映出库普兰对于音乐标题重要性的超前认识。绚丽的装饰音
随着金融体制的改革,我国的银行保险业作为金融界的一个新兴行业发展较快,在金融业混业经营的宏观背景下,保险公司主动与银行网点建立联系,让保险产品介入银行的日常工作中,通过共
<正> 印染厂在生产过程中,散发大量的热量和水蒸气,车间夏天高温闷热,冬天凝雾滴水,特别是北方地区凝雾滴水更为严重。为了解决这个问题,我国通过多年的探索,在常用的单层锯
<正> 就在宁波赛马娱乐有限公司准备开始对公众开放赛马投注经营时,由国家计委等部门起草的关于严禁非法赌马活动的征求意见稿以公安部、财政部、国家旅游局和体育总局等五部