【摘 要】
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邻苯二甲酸酯是工业生产中常用的增塑剂,能提升塑料使用性能,但该类化合物会导致人体出现肥胖和生殖方面的健康问题,邻苯二甲酸二辛酯（DOP）就是其中最具代表性的化合物之一。经DOP催化加氢生成的1,2-环己烷二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHHP）不仅具有同样优异的塑化性能,还对环境和生物无害,因此开发一种绿色友好的DOP加氢工艺具有重要意义。本文从催化剂的设计出发,制备了一种适于DOP催化加氢反应的
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邻苯二甲酸酯是工业生产中常用的增塑剂,能提升塑料使用性能,但该类化合物会导致人体出现肥胖和生殖方面的健康问题,邻苯二甲酸二辛酯（DOP）就是其中最具代表性的化合物之一。经DOP催化加氢生成的1,2-环己烷二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHHP）不仅具有同样优异的塑化性能,还对环境和生物无害,因此开发一种绿色友好的DOP加氢工艺具有重要意义。本文从催化剂的设计出发,制备了一种适于DOP催化加氢反应的催化剂,并对该催化体系的反应条件进行优化,得到了一种DOP加氢制备DEHHP的最佳工艺,最后对该催化剂的适用性和稳定性进行了评估。本课题使用浸渍法将5 wt%的金属Ru负载在不同载体上得到五种催化剂Ru5@Al2O3、Ru5@SBA-15、Ru5@PE-SBA-15、Ru5@EG和Ru5@AC。使用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N2吸脱附测试（BET）及CO脉冲吸附（CO-TPD）等表征手段对样品进行表征测试,并将各Ru基催化剂用于DOP催化加氢反应。结果表明具有微孔结构、比表面积达1667.05 m~2/g的催化剂Ru5@AC中Ru纳米颗粒的尺寸最小,分散性最好。在以水为溶剂,140℃、H2压力为1000psi的条件下反应2 h时,催化剂Ru5@AC对应的DOP转化率最高,能达到99.95%。此外,本课题分别使用浸渍法和超临界流体沉积（SCFD）法制备了2.5 wt%负载量的催化剂Ru2.5@AC和Ru2.5/AC,使用XRD、TEM、BET及CO-TPD等手段对两样品进行表征并用于DOP加氢反应。研究结果表明使用SCFD法制备的Ru2.5/AC催化剂中的Ru纳米颗粒尺寸均一、分散度更好,活性比表面积更大,达243.03 m~2/g。以水为溶剂时,在140℃、H2压力为1000 psi的条件下反应2 h,使用Ru2.5/AC催化剂的DOP加氢反应中DOP转化率达91.11%,远高于催化剂Ru2.5@AC对应的DOP转化率（21.29%）,实现了低贵金属负载量催化剂的高催化活性。为得到最佳DOP加氢工艺条件,本课题还对DOP的催化加氢反应条件进行优化,考察了反应过程中温度、氢气压力、反应时间和溶剂对DOP催化加氢反应的影响。研究发现CO2/H2O溶剂提供的酸性环境有利于DOP分子在Ru活性位点上的活化,促进了DOP加氢反应的进行。使用Ru2.5/AC为催化剂时,在120℃、1500 psi的CO2/H2O溶剂体系下（氢气压力为1000 psi,总压力为1500psi）反应3 h,DOP转化率达99.68%,且无副产物产生,DEHHP产率为99.68%。将Ru2.5/AC用于邻苯二甲酸二甲酯（DBP）及对苯二甲酸二辛酯（DOTP）的加氢反应,在以水为溶剂,120℃、H2压力为1000 psi的条件下反应3 h,DBP转化率为100%,DOTP的转化率为83.79%,证明了Ru2.5/AC的适用性。
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