【摘 要】
：
罗丹明B（RhB）在印染废水中广泛存在,具有难降解和易积累等特点,严重威胁生态系统和人类健康,寻找清洁,高效,经济的处理方法成为人们的研究热点。电催化氧化技术主要利用阳极催化材料通过直接电催化氧化和/或产生强氧化性自由基间接矿化水中有机化合物,具有无需外源添加药剂、反应条件温和、易于调节和自动化控制、使用方便等优点,在污染物超低排放和资源化方面具有突出的优势。阳极材料在电催化过程中起着至关重要的作
论文部分内容阅读
罗丹明B（RhB）在印染废水中广泛存在,具有难降解和易积累等特点,严重威胁生态系统和人类健康,寻找清洁,高效,经济的处理方法成为人们的研究热点。电催化氧化技术主要利用阳极催化材料通过直接电催化氧化和/或产生强氧化性自由基间接矿化水中有机化合物,具有无需外源添加药剂、反应条件温和、易于调节和自动化控制、使用方便等优点,在污染物超低排放和资源化方面具有突出的优势。阳极材料在电催化过程中起着至关重要的作用,其在中性电解质溶液中的抗氧化能力,耐酸化腐蚀能力,活性和选择性一直是水处理领域的研究热点。Ti/Pb O2电极是目前研究最多的阳极材料,但其仍以直接电催化氧化降解有机物为主。开发新型电催化水氧化生成活性氧物种的阳极材料成为亟待解决的问题。在光催化降解有机物领域有较突出性能的尖晶石Co3O4具有优异的导电性和催化活性,Co2+和Co3+相互电化学转化的电位适宜,利用Co2+/Co3+间的价态转化有望提高水分子电解生成活性氧物种的选择性。（1）本论文以石墨化碳毡为基体,通过简单的多次浸渍热分解法在碳纤维表面包裹了致密的纳米SnO2-Sb-Co3O4活性氧化物涂层,探究了不同Co3O4掺杂量,焙烧温度,焙烧时间,浸渍次数对其催化活性的影响,结果表明,当Co3O4掺杂量为1%,焙烧温度为500℃,焙烧时间为2 h,浸渍次数为7次时,制得的SnO2-Sb-Co1%@GF复合电极材料的电催化活性最好,对RhB的脱色率最高。适量的Co3O4掺杂细化了晶粒粒径,增加了催化材料表面的粗糙度,提高了电极的电流密度和电化学活性面积,降低了电子转移阻抗,提高了水分子转化为活性氧物种的生成速率。（2）以SnO2-Sb-Co1%@GF为阳极,考察了不同工艺条件对RhB降解率的影响,结果显示,RhB降解率随着电压的升高呈先增高后降低的抛物线型趋势,过低的电压使阳极难以发生水分解反应,而过高的电压则会增加体系内析氧副反应的增加。RhB初始浓度越低,RhB降解越快,酸性和中性环境有利于活性氧物种的生成,促进RhB的降解,添加氯离子会在催化过程中产生活性氯加快RhB的降解。此外,RhB在水作为电解质溶液中也有较好的去除率,循环降解实验表明电极具有良好的稳定性。活性氧捕获实验表明电催化氧化过程中产生·OH、SO4·-、·O2-和~1O2等自由基,其中~1O2对RhB的降解起到了重要作用,综合分析表征结果,提出了电催化降解有机物的机理。
其他文献
近年来温室气体排放引发了全球气候变化,减少温室气体排放势在必行。为应对此环境危机,我国提出了碳达峰和碳中和的目标。基于我国目前的能源结构,煤炭仍然在我国经济发展和能源安全方面占据重要地位,欲破先立,当前煤炭的清洁高效利用至关重要。煤基多联产系统将化工系统和动力系统相耦合,能够实现煤的物质与能量综合梯级转换利用,提高煤炭的能源利用效率。因此在我国低阶煤储量巨大的背景下,开发以煤热解为基础的煤基多联产
促进绿色低碳经济发展,提升能源利用率,推进“双碳”战略实施是我国乃至全球共同关注的重大课题。光催化还原CO2技术利用绿色清洁太阳能催化CO2转化为可用化学品和碳氢燃料,方为缓解能源危机和保护环境的“一石二鸟”之策。而优异光催化还原CO2活性的获得取决于反应过程中CO2的吸附活化能力、太阳光利用率以及光生载流子的分离和迁移效率,因此设计高效光催化剂体系是该项技术的核心关键。N掺杂多孔炭材料凭借其高稳
基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术具有氧化和矿化能力强、活化方式多样、反应条件易于控制等优点,经常被选择用来降解废水中难降解的有机污染物。在非均相催化剂活化过二硫酸盐（PDS）体系中,低价态金属离子通过电子转移活化PDS产生SO4·-,但生成的高价态金属离子对PDS的活化能力较低,会影响活性自由基的生成。因此,提高金属离子从高价态向低价态的转换和还原速率是提高催化剂活性的关键步骤。本论文
有机小分子L-脯氨酸作为一种新型的手性催化剂具有无毒无害、反应过程中无需对底物进行修饰且具有立体选择性较高等优点,在不对称Aldol反应领域受到广泛的关注。然而,将小分子L-脯氨酸运用于不对称Aldol反应时,存在催化剂用量大,难以回收以及需要在有机相中反应等缺点,使其应用受到限制。研究表明,固载L-脯氨酸型有机聚合物催化剂能有效解决上述问题。基于此,本文对固载L-脯氨酸有机聚合物载体进行设计,利
在更加温和而环保的条件下实现对目标材料的高效控制合成是材料化学界永恒不变的主题之一。本工作以氯化铁作铁源,分别在有机胺、尿素和无机碱的水溶液体系借助环氧丙烷（PO）的开环作用实现了具有不同形貌特征的高质量单晶α-Fe2O3在80℃的控制合成,在对其合成规律和控制参数借助XRD、SEM、TEM、N2吸附和TG等技术进行系统表征的基础上,将α-Fe2O3的合成温度进一步下探至60℃,同时对其在模拟染料
焦炉煤气中富含常量组分H2、CH4、CO、CO2、C2H4、C2H6、O2、N2等而具有很大的应用价值。但焦炉煤气中还存在多种有害杂质,包括H2S、COS、CS2、噻吩、硫醇、硫醚、苯、萘、焦油等,会致使各类催化剂在后续的利用中发生中毒、损坏,进而产生严重后果。因此,焦炉煤气脱硫是焦炉煤气净化和利用的重要过程,噻吩类有机硫化物结构稳定,较难脱除,所以需对其进行深度加氢转化,工业上一般采用二级加氢工
在过去的几十年里,对燃料和石化产品的需求不断增加,导致大量石油资源枯竭。我国能源结构具有富煤缺油的特点,结合我国自身的能源现状,F-T合成技术这一煤制油工艺是解决我国能源问题的有效途径和方法。传统意义的煤制油工艺产业无法满足现在的需求,且经济效益较差,所以将费托合成产品进一步加工生产具有更高附加值的润滑油基础油无疑具有更高的经济效益和更加广阔的市场。实现这一点目前主要依赖的是加氢异构化技术。这一项
Y型沸石凭借优于无定形硅铝的酸性能以及价格便宜,催化活性高,酸性能易调节,开环能力优秀等优点,被广泛应用于催化裂化、加氢裂化和烷基化等过程。然而,一步水热合成的Y型沸石含有丰富的微孔结构,硅铝比低（硅铝比为2.5）,热稳定性和水热稳定性差,介孔结构少,在物理结构上限制了重油反应物在孔内的扩散,阻止了一些大分子进入孔洞,使得一些大分子反应物不能接近催化反应中心,极端情况下甚至会导致反应停止。因此,直
近年来,基于凝胶的可穿戴式传感器因其具有柔韧性好、灵敏度高等优点,在人体运动检测领域受到了广泛关注。然而,凝胶通常在外部变形（如拉伸、压缩和弯曲）转换为电信号时面临着力学性能差、断裂后不能愈合等问题。借助非共价键形成可逆相互作用,其交联网络和超分子相互作用会增加凝胶的韧性,同时会促进其自愈合性。因此,本论文通过分子结构设计,制备了基于可逆非共价键（氢键、静电作用和金属配位键）的具有自愈合性和形状记
受全球人口迅速增长及气候变化等因素的影响,水资源的短缺和污染问题已经成为中国所面临的一大挑战,其中工业废水的排放对水资源的危害尤为严重。氯离子作为废水中普遍存在的一种阴离子,广泛存在于垃圾填埋场、造纸、海鲜罐头和制革等行业排放的废水中。然而,高浓度的氯离子往往会导致饮用水污染、土壤盐碱化、危害农作物生长和腐蚀工业设备。传统氯离子去除技术主要包括化学沉淀法、离子交换法及膜分离法。这些方法仍存在易造成