促进绿色低碳经济发展,提升能源利用率,推进“双碳”战略实施是我国乃至全球共同关注的重大课题。光催化还原CO2技术利用绿色清洁太阳能催化CO2转化为可用化学品和碳氢燃料,方为缓解能源危机和保护环境的“一石二鸟”之策。而优异光催化还原CO2活性的获得取决于反应过程中CO2的吸附活化能力、太阳光利用率以及光生载流子的分离和迁移效率,因此设计高效光催化剂体系是该项技术的核心关键。N掺杂多孔炭材料凭借其高稳定性、丰富孔隙以及可调含氮碱性位点在CO2吸附、还原领域极受欢迎。本论文选用丙烯腈作为富氮前驱体,原位制备具有高氮含量的毫米级聚丙烯腈基活性炭球,以提供充足CO2吸附活化位点并解决粉末催化剂难以回收的问题;其次,在此基础上原位引入过渡金属（Fe,Co,Ni,Cu）活性组分进一步增强CO2吸附活化能力,提高光生载流子的分离和迁移,构建具有高效CO2吸附-还原活性的MxOy@PANACSs（M=Fe,Co,Ni,Cu）N掺杂碳基金属复合光催化剂。具体研究内容如下:（1）以丙烯腈为第一单体,衣康酸为共聚单体,偶氮二异丁腈为引发剂,在溶液-悬浮聚合过程中通过优化聚合反应时间和温度、二甲亚砜稀释量、搅拌速率、分散剂和衣康酸含量等参数制备出球形度、硬度良好的PAN小球,低温炭化后得到PANACSs。采用XPS、SEM、N2吸附/脱附等温线、CO2吸附等温线、CO2-TPD等表征对PANACSs原子构型和氮含量、球形度、孔结构特征、CO2吸附量及类型进行分析,结果证明PANACSs是一种拥有高氮含量和优异CO2吸附性能,球形度良好且呈扇形状分层多孔结构的毫米级活性炭球。在模拟太阳光下,PANACSs表现出较好的光催化还原CO2活性以及良好的稳定性,并对其具有活性的原因进行了分析。（2）通过在PAN小球制备过程中分别加入不同种类、不同比例的过渡金属（Fe,Co,Ni,Cu）氢氧化物,经低温炭化后成功制备出MxOy@PANACSs（M=Fe,Co,Ni,Cu）。在模拟太阳光照射下,5 wt.%Fe（OH）3-PANACSs和3 wt.%Ni（OH）2-PANACSs获得了最佳光催化CO2还原成CO活性且明显高于PANACSs,而具有不同比例的Co（OH）2-PANACSs和Cu（OH）2-PANACSs的光还原CO2活性均降低除加入1 wt.%Co（OH）2和Cu（OH）2的PANACSs无明显变化外。XRD、XPS结果表明金属的晶体结构不以单一形式存在,而是以混合物形式存在;结合TG、SEM、N2吸附/脱附等温线、CO2吸附等温线、UV-Vis DRS、光电流和电化学阻抗等表征技术对PANACSs嵌入金属前后形貌结构、孔分布特征、碱性位点、吸附CO2能力和光电性质的分析,提出了加入金属组分引起PANACSs还原CO2性能变化的机理:1)金属的加入提供了更多有利于CO2吸附的碱性位点,增强了对CO2的吸附能力,2)金属的加入促进了光生载流子的分离和迁移,然而含有Co、Cu组分的PANACSs的光电流密度在2次循环后持续降低,可能会导致活性组分在光催化过程中失活,从而使其光催化还原CO2性能降低。