石墨烯等二维材料具有较大的比表面积,量子限域效应引起能级分立等优势,引发科研工作者对类石墨烯结构的其他二维原子晶体的研究热潮。与碳同主族的硅、锗、锡元素原子质量较大,相应的二维单质单层自旋轨道耦合作用更强,有利于诱导产生量子自旋霍尔效应。不同于上述二维烯材料的半金属性,单层过渡金属二硫化物（TMD）能隙大小在1～2eV范围内,在场效应晶体管应用方面颇具优势。为实现单层Ⅳ主族单质和TMD材料的工业应用价值,本文通过计算模拟上述两种材料与金属衬底间的耦合作用机制以及缺陷的影响,为实验制备大规模、高质量的二维材料提供重要参考价值。应用第一性原理,指出通过缺陷工程的方法,调控单层二硫化钼（MoS2）磁性。单层MoS2样品中广泛存在的结构缺陷对材料性能造成较大威胁。本文系统研究了单层MoS2中不同类型晶界及反位缺陷对能量稳定性,电磁性能影响。发现缺陷单层的稳定性和磁性与相同元素化学键的数量和种类密切相关。其中一种类型不饱和键构成的晶界呈现铁磁性,磁矩最高达1.10 μBs/nm。相同数量的Mo-Mo键和S-S键构成的晶界结构呈现反铁磁性。此外,晶界中引入反位缺陷可提高体系稳定性,对原有磁性影响很小。利用缺陷工程的方法调控单层TMD的磁性,为实验工作者提供了新途径。考虑到TMD在场效应晶体管（FET）中的实际应用,结合第一性原理计算和量子输运模拟,我们研究了二硫化铼（ReS2）与一系列金属电极材料（硅烯,硼烯,A1,Ni,Cu金属和Ti3C2,Hf3C2过渡金属碳化物）的接触特性,明确这些电极材料和单层ReS2形成n型肖特基接触。通过结合能和电子性质的计算,我们发现不同体系的耦合作用强度有所不同。其中Ti3C2和Hf3C2电极与单层ReS2较强的界面相互作用（束缚能高达780 meV）和相对低的功函数,能与ReS2之间形成欧姆接触。这些理论研究促进实验上合成ReS2构成的高性能电子器件。作为单层TMD材料的延伸,我们还系统研究了第Ⅳ主族单质单层材料中硅烯、锗烯、锡烯和常见金属衬底的界面耦合作用机制。不同于石墨烯中碳原子的sp2杂化,Si,Ge,Sn更倾向于sp3作用,因此选取合适金属衬底稳定上述材料,是合成高质量二维单层材料的前提条件。通过模拟扫描隧道显微镜（STM）O图像,计算差分电荷密度以及局域电子态密度等,研究发现适中的相互作用强度0.6-0.7 eV/atom有利于生长高质量的硅烯、锗烯。依此,我们预言了 A1（111）表面可能适合外延生长低褶皱的二维锡烯。此外,结合实验数据,我们发现Au（111）衬底上长出的锡烯存在较大拉伸应变,归因于锡烯和Au衬底界面之间强相互作用。另一方面,较大拉伸应变能够显著增强电子声子耦合作用。当Sn覆盖度较低时,首先形成Sn-Au表面合金。随着Sn原子覆盖度的增加,最终形成31/2×71/2相锡烯超结构。实验的拉曼光谱及第一性原理计算振动态密度均表明31/2×71/2相锡烯独特声子振动模式与拉伸应变相关。我们理论和实验结合的计算结果为研究应变二维材料的奇特性能提供了重要指导意义。