【摘 要】
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C（sp3）-H键氧化反应一直以来都是一项极具挑战性的研究,由于碳氢键的键能比较高,且碳氢键是组成有机分子的基本单元,使得实现选择性碳氢键氧化难度很大。C（sp3）-H键的选择性氧化在合成化学中具有极为重要的作用,尤其是在合成大化工产品、精细化工品、药物分子以及药物分子的后期修饰等方面,由于这些工业方面的巨大需求使得实现碳氢键选择性氧化成为一个急需解决的问题。C（sp3）-H键氧化反应主要分为活化
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C（sp3）-H键氧化反应一直以来都是一项极具挑战性的研究,由于碳氢键的键能比较高,且碳氢键是组成有机分子的基本单元,使得实现选择性碳氢键氧化难度很大。C（sp3）-H键的选择性氧化在合成化学中具有极为重要的作用,尤其是在合成大化工产品、精细化工品、药物分子以及药物分子的后期修饰等方面,由于这些工业方面的巨大需求使得实现碳氢键选择性氧化成为一个急需解决的问题。C（sp3）-H键氧化反应主要分为活化碳氢键的氧化和非活化碳氢键的氧化,关于活化碳氢键（苄基位、烯丙基位、氧、氮等杂原子的α位）的氧化反应,主要有血红素类金属催化剂（金属卟啉类）催化氧化反应、非血红素类金属催化剂（Salen-Mn、Mn）催化氧化反应和光促进氧化反应等;关于非活化碳氢键的氧化反应,主要有血红素类金属催化剂催化氧化反应、非血红素类金属催化剂（Salen-Mn、Ru、Fe、Mn）催化氧化反应和电化学催化氧化反应等。目前对于非活化的碳氢键氧化无论是在反应活性、化学选择性还是官能团兼容性等方面都存在很多问题,所以发展一种新的高效催化剂来实现非活化碳氢键的选择性氧化是非常重要的,这能够解决有机合成中的许多现实问题。本文发展了一种新型的以联哌啶-双吡啶为骨架的四齿含氮锰[（R，R’）-Mn-TIPSPYBP]作为催化剂,以绿色经济的H2O2作为氧化剂,以羧酸作为添加剂,实现了对非活化碳氢键的选择性氧化。本文的催化反应以1-（4-氯苯基）环戊烷羧酸甲酯作为模型底物,通过对催化剂、溶剂、氧化剂当量以及添加剂的筛选,获得了反应的最优条件,并将最优条件用于一系列底物扩展,实现了对环烷烃羧酸酯类底物、邻苯二甲酸酐保护的环状及链状胺类底物、苯甲酸酯类底物、无保护的环状胺类底物以及其他类型底物的选择性氧化。此外,本文所发展的催化体系还能对复杂分子进行选择性碳氢键氧化,并取得了较好的收率,同时,本论文也对催化氧化机理进行了探究。总之,本文发展了一种新型四齿含氮锰催化体系,条件温和,底物适用性广,实现了高效、便捷、绿色的非活化碳氢键选择性氧化。
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