【摘 要】
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近年来,对化石燃料的过度开发和利用引发了环境污染和能源短缺等一系列问题。开发清洁、环境友好的可再生能源（电能、太阳能、风能等）迫在眉睫。其中,通过电化学和光电化学方法催化水分解制氢技术受到了广泛关注。开发高效、稳定的电催化剂成为人们关注的重点。为此,本文设计合成了四种由钳形配合物通过共价键桥连而成的卟啉共轭聚合物,并将其应用于电催化水分解领域。主要的研究内容如下:1.通过Schiff碱缩合反应设计
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近年来,对化石燃料的过度开发和利用引发了环境污染和能源短缺等一系列问题。开发清洁、环境友好的可再生能源（电能、太阳能、风能等）迫在眉睫。其中,通过电化学和光电化学方法催化水分解制氢技术受到了广泛关注。开发高效、稳定的电催化剂成为人们关注的重点。为此,本文设计合成了四种由钳形配合物通过共价键桥连而成的卟啉共轭聚合物,并将其应用于电催化水分解领域。主要的研究内容如下:1.通过Schiff碱缩合反应设计合成了四种钳形配合物桥连的卟啉共轭聚合物（Cu Por-Ru N3 CP、Cu Por-N3 CP、H2Por-Ru N3 CP和H2Por-N3 CP）。通过紫外-可见光谱、质谱、红外光谱（FT-IR）、XPS价带谱、热重、元素分析等表征手段确定了单体的分子结构和聚合物的成功合成。2.将合成的四种聚合物（CuPor-Ru N3 CP、CuPor-N3 CP、H2Por-Ru N3 CP和H2Por-N3 CP）及其单体（Cu Por和Ru N3）与氧化石墨烯复合后在0.5 M H2SO4中进行了电催化析氢反应性能测试。结果表明在同等测试条件下,Cu Por-Ru N3 CP表现出最佳的电催化HER活性(j=10 m A cm-2处η=76 m V)。相比其他三种聚合物,Cu Por-Ru N3 CP具有更小的Tafel斜率和较大的电化学活性面积（ECSA）,这说明其在析氢反应过程中存在较快的动力学及较小的电荷转移阻力。考虑到Cu Por-Ru N3中拥有与叶绿色光敏成分相似的卟啉环结构,因此研究了Cu Por-Ru N3的光辅助电催化活性。测试表明,光辅助电催化能进一步降低Cu Por-Ru N3析氢反应的过电位,外加光源后Cu Por-Ru N3聚合物在j为10 m A cm-2处的过电位从73 m V降低到了46 m V。进一步的研究发现,外加光源可以诱导更多的电子流向Ru中心,使Cu Por-Ru N3的电子转移能力动力学过程加快,从而提高了其电催化HER活性。上述实验结果证实了Cu Por-Ru N3是一种良好的光敏电催化剂。3.为了进一步拓展该卟啉共轭聚合物的应用,同样将聚合物与氧化石墨烯复合后在1 M KOH中进行了电催化析氧反应性能测试。结果表明在同等测试条件下,Cu Por-Ru N3 CP表现出最佳的电催化OER活性(j=10 m A cm-2处η=442m V),且在电解20个小时后,电流密度没有明显的降低。
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