【摘 要】
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中空结构微纳材料具有低密度、高比表面积和高孔隙率等优势,能缩短质子和电荷传输路径,因此在纳米催化、气体传感、药物载运和能量存储转换等领域得到广泛应用。集成多种材料的中空结构复合材料,组分间的协同效应能增强单一材料各自的功能。然而中空结构碳基材料的制备过程需要酸碱刻蚀,可能会导致复合材料特殊功能严重劣化。因此,寻找一种不需要蚀刻去除模板的新工艺是中空结构碳基材料实现可控制备的首要任务。本论文提出一种
【基金项目】
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国家自然科学基金（21601126,51874199）； 深圳市科技计划项目（JCYJ2017081700919133）；
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中空结构微纳材料具有低密度、高比表面积和高孔隙率等优势,能缩短质子和电荷传输路径,因此在纳米催化、气体传感、药物载运和能量存储转换等领域得到广泛应用。集成多种材料的中空结构复合材料,组分间的协同效应能增强单一材料各自的功能。然而中空结构碳基材料的制备过程需要酸碱刻蚀,可能会导致复合材料特殊功能严重劣化。因此,寻找一种不需要蚀刻去除模板的新工艺是中空结构碳基材料实现可控制备的首要任务。本论文提出一种基于聚合物热性质的自牺牲模板法,构筑了两种中空微纳结构碳基材料——蛋黄-蛋壳结构硅/碳复合材料和中空纳米碳球。采用热分析仪,傅里叶红外光谱,场发射扫描电子显微镜,透射电子显微镜,X射线电子能谱仪和拉曼光谱仪对中空结构碳基材料的形貌和结构进行表征,通过循环伏安法（CV）、电化学阻抗（EIS）及恒流充放电等测试来研究材料的电化学性能。本论文的主要内容如下:（1）蛋黄-蛋壳结构硅/碳复合材料:采用完全分解型聚合物聚乙烯亚胺（PEI）作为自牺牲模板修饰无机硅纳米粒子,再在外层包覆海藻酸钠（SA）作为碳源,经高温热反应,PEI完全分解留下空隙层,而SA碳化作为多孔碳壳,从而得到目标产物蛋黄-蛋壳结构硅碳复合材料Si@void@C。自牺牲模板形成的空腔可以缓冲充放电过程中硅材料的体积变化,碳外壳也可封装单个无机纳米颗粒并防止其聚集同时提高导电性。Si@void@C表现出较好的循环稳定性和倍率性能,在电流密度为0.2 A·g-1时经过200次循环后比容量为854.1 mAh·g-1,在1 A·g-1经100次循环后比容量为510 mAh·g-1。该方法也为蛋黄壳结构复合材料提供了一种简单且低成本的制备方法。（2）多级孔结构的中空碳球:以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）为自牺牲模板,原位聚合包覆酚醛树脂,经高温热反应,酚醛树脂碳化作为多孔碳壳,PMMA分解从而形成多级孔结构中空碳球（HCS）。该方法可以完全避免酸碱刻蚀,同时PMMA模板可以有效调节产物HCS的粒径和孔径分布。HCS具有独特的多级孔结构,比表面积可达670.02 m2·g-1。HCS由于合适的介孔比例,用作超级电容器电极材料,呈现较高的比容量和良好的倍率性能,在2.2 kW·kg-1的高功率密度下,其能量密度仍可达到3.6 Wh·kg-1。
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