【摘 要】
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全钒液流电池由于其高效清洁的电池反应使其成为替代化石能源的选择之一。电极作为电池的核心部件,是提升电池性能的关键。石墨毡因造价低廉和较高的稳定性,成为全钒液流电池电极的首选材料,但是其亲水性能较差和活性位点的不足阻碍了全钒液流电池的进一步发展。通过化学改性,引入更多的缺陷和杂原子官能团,能够提升石墨毡电极的亲水性能,同时为钒离子的氧化还原提供更多的活性位点,是提高全钒液流电池的容量和效率的有效方法
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全钒液流电池由于其高效清洁的电池反应使其成为替代化石能源的选择之一。电极作为电池的核心部件,是提升电池性能的关键。石墨毡因造价低廉和较高的稳定性,成为全钒液流电池电极的首选材料,但是其亲水性能较差和活性位点的不足阻碍了全钒液流电池的进一步发展。通过化学改性,引入更多的缺陷和杂原子官能团,能够提升石墨毡电极的亲水性能,同时为钒离子的氧化还原提供更多的活性位点,是提高全钒液流电池的容量和效率的有效方法。因此,寻求一种易制备且环保高效的石墨毡电极是全钒液流电池领域的研究重点。本论文围绕具有优异性能的杂原子掺杂石墨毡电极的制备展开研究工作,致力于开发制作简便、性能高效、稳定的石墨毡电极。论文的主要工作如下:（1）以葡萄糖为碳源,通过水热法将水热炭颗粒固定于石墨毡表面,同时利用尿素作为氮源,合成含有氮掺杂的石墨毡电极。研究葡萄糖、尿素用量对石墨毡表面物化性质和电化学性能的影响。通过SEM表征发现水热炭颗粒能够均匀地固定在石墨毡表面,XPS表征显示其表面N和O含量均有提高。电化学测试表明,改性石墨毡对于钒离子的氧化还原反应具有较好的电化学活性,且GFs-HTC-3性能最佳。使用GFs-HTC-3作为电池电极在测试过程中表现出优异的倍率性能和循环稳定性。在400 m A·cm-2的电流密度下,电池容量能达到209.2m Ah;在200 m A·cm-2的电流密度下循环150圈,能量效率能够稳定在82.9%。（2）在石墨毡表面负载含硫离子液体1-腈丙基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺盐,高温热解制备硫掺杂的石墨毡电极。通过计算拉曼光谱的ID/IG值,发现使用含硫离子液体为原料的改性石墨毡表面引入了更多的缺陷,EDS能谱和XPS数据证明硫原子均匀分布在石墨毡的表面。在电池和电化学测试中,发现随着离子液体浓度的增加电极的电化学活性呈增长趋势。当离子液体体积分数达到15%时（GFs-S-3）,在160 m A·cm-2的电流密度下进行循环测试,电池的初始放电容量能够达到325.6 m Ah。（3）以苯胺和对甲基苯环酸为氮源和硫源,利用过硫酸铵作为引发剂,在酸性条件下引发苯胺的聚合,制备N/S/O共掺杂的石墨毡电极材料。所得的材料在电化学测试过程中表现出了较高的钒离子催化活性、较低的界面电荷转移电阻以及出色的电子扩散能力。利用改性后的电极组装电池进行测试,在160 m A·cm-2的电流密度下,初始放电容量能够达到280.1 m Ah,循环100圈之后,每圈容量衰减速率仅为1.53 m Ah。
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