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氢能是一种高效无污染的新型能源,制氢的方式有很多种,其中乙醇水蒸气重整制氢（ESR）因其可再生、毒性小、易降解等优点更具优势,可以缓解对化石燃料的依赖,同时为开发可再生能源提供一个绿色的发展路线。ESR反应催化剂主要集中于Ni催化剂研究,因其优异的C-C和C-H键断裂能力以及成本低的优势受到研究者极大的关注。但其易积炭失活,稳定性有待提高。载体也会影响到催化剂的活性和稳定性,载体不仅要活化反应物料,还要分散活性金属,其酸性强度也会影响ESR反应途径。蒙脱土（MMT）是一种二维层状硅酸盐粘土,呈弱酸性,因其独特的层状结构特性、阳离子交换性、良好的热稳定性被广泛用作催化剂载体。本文以MMT为载体,季铵盐为阳离子插层剂,采用阳离子交换法制备有机蒙脱土（OMMT）,通过等体积浸渍法引入Ni活性组分于OMMT载体上,考察不同季铵盐种类及添加量、Ni源种类、负载量、反应温度等因素对其结构和ESR反应的影响。借助XRD、N2吸附脱附分析、H2-TPR、XPS、SEM等多种分析手段对MMT载体和催化剂的组成、层间距、孔结构、还原性以及催化剂预处理条件进行了调变。通过优化催化剂的有机改性、结构组成、预处理条件等来制备更分散、更稳定的高活性ESR反应催化剂。研究内容及结论如下:（1）采用浸渍法,负载10%Ni在MMT载体上制备10Ni/MMT催化剂。考察不同焙烧温度和反应温度对其结构和催化性能影响。焙烧温度为400℃-700℃,10Ni/MMT焙烧后的比表面积从14.72降到7.45 m2/g;焙烧温度为700℃时,MMT结构受到破坏,一部分Ni与MMT的Al形成难还原的Ni Al2O4结构。在反应温度为500℃,LHSV=12 mlg-1h-1,水醇比为3:1条件下,当催化剂焙烧温度为400、500、600,700℃时,乙醇转化率分别为65、80、72、68%,氢气选择性分别为52、62、58、55%,在整个反应过程中未检测到C2H4O和C2H4副产物,说明适宜的焙烧温度为500℃。10Ni/MMT-500催化剂稳定性评价表明,反应10h内催化性能较稳定,转化率约80%,H2选择性接近60%;反应10h后转化率开始降低,同时出现副产物C2H4和C2H4O。结合积炭分析可知反应30h后的C沉积量为50%,并且通过SEM观察到10Ni/MMT-500（used）催化剂表面有C棒存在,说明直接负载Ni在MMT载体上易发生积炭反应致其失活。（2）采用阳离子交换法,用季铵盐为阳离子插层MMT制备OMMT。考察不同种类的季铵盐和不同含量（阳离子交换容量（CEC）的倍数）的十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对MMT结构、层间距和在其层间的排列方式的影响。当季铵盐C原子数为15、19和21,其在层间的排列方式由单层平铺变成单层倾斜;CTAB含量从0.5CEC增大到1.5CEC,OMMT的d001由1.25nm增加到4.13nm,2CEC时d001减小为3.68nm,其层间阳离子排列由单层平铺变成双层倾斜。（3）以CTAB插层的OMMT作为载体,负载Ni金属制备Ni基催化剂应用于ESR反应。考察CTAB的添加量、不同Ni前驱体、反应温度、负载量对ESR反应影响。研究发现,Ni源为硝酸镍时的催化剂,负载10%Ni在CTAB含量为0.5-2CEC的OMMT载体上,催化剂的比表面积从95 m2/g增加到137.60 m2/g。在反应温度500℃,水醇比为3:1,LHSV=12mlg-1h-1条件下,CTAB含量为0.5CEC和1CEC时,C2H5OH转化率均达99%,H2选择性从68.2%提高到72.4%;CTAB含量为2CEC时,乙醇转化率为90%,H2选择性为59%,活性降低。说明适宜的CTAB添加量为1CEC。当Ni负载量为3,5,7%时,Ni/OMMT催化剂的乙醇转化率分别为58.7%,78%,100%,当负载量≥7%时,乙醇转化率达100%;说明Ni负载量越大,催化剂的活性就越高。Ni负载量为10%,反应温度为500℃,H2O/C2H5OH=3:1,LHSV=12mlg-1h-1,经历30h稳定性测试后,乙醇转化率为100%,H2、CO、CO2、CH4选择性分别为72.4%,5.3%,20.1%,3.8%,无C2H4和C2H4O生成,经分析10%Ni/OMMT催化剂反应30h的积炭量为20%,没有失活现象。积炭仅仅发生在催化剂的外表面,对处于层间的活性中心影响不大。Ni源为氨基磺酸镍时的催化剂,随着焙烧温度从550℃升高到900℃,催化剂的比表面积从87 m2/g降到10.6m2/g,孔容从0.14 cm3/g降到0.02 cm3/g。焙烧温度<800℃时,主要生成Ni SO4,乙醇转化率为30.7%,H2选择性为38.3%;在焙烧温度>800℃时,高温焙烧主要生成Ni O,乙醇转化率增大到92.6%,H2选择性增加到72%,说明低温焙烧氨基磺酸镍源的催化剂对ESR反应活性较差。CTAB对MMT的修饰作用显著提高了Ni/OMMT催化剂在ESR反应中的稳定性并且促进Ni高分散在MMT层板上,抑制积炭对活性金属Ni包裹,提高其乙醇重整反应氢气的选择性、降低乙烯和乙醛的选择性。