【摘 要】
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开发简单易得的催化剂以实现CO2的高效和高选择性转化是非常有意义的工作。本文对环氧烷和CO2生成环碳酸酯的反应进行了拓展和优化。发现非金属催化剂三乙基胺能在温和、无添加剂的条件下催化氨甲基环氧烷与CO2反应,高产率、高选择性生成噁唑烷酮。此外,研究了钴的化合物催化烯烃一锅法生成环碳酸酯的反应性能。1、筛选了不同种类的酚和胺催化氨甲基环氧烷与CO2的环加成反应,发现简单易得的三乙基胺能催化氨甲基环氧
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开发简单易得的催化剂以实现CO2的高效和高选择性转化是非常有意义的工作。本文对环氧烷和CO2生成环碳酸酯的反应进行了拓展和优化。发现非金属催化剂三乙基胺能在温和、无添加剂的条件下催化氨甲基环氧烷与CO2反应,高产率、高选择性生成噁唑烷酮。此外,研究了钴的化合物催化烯烃一锅法生成环碳酸酯的反应性能。1、筛选了不同种类的酚和胺催化氨甲基环氧烷与CO2的环加成反应,发现简单易得的三乙基胺能催化氨甲基环氧烷与一个大气压CO2的反应,且只生成噁唑烷酮。对反应条件进行优化,确定用5 mol%三乙基胺为催化剂,以DMF为溶剂,在60-80℃下反应24 h为该反应的最佳条件。该体系适用于24个带有不同取代基的氨甲基环氧烷的反应,对于苯环上的吸电子基团或供电子基团都有较好的耐受性。手性氨甲基环氧烷反应生成了 100%构型翻转的噁唑烷酮。在此基础上,以手性噁唑烷酮为原料,合成了抗生素(S)-利奈唑胺。基于动力学研究、DFT计算和控制实验,提出了可能的反应机理。2、研究了钴的化合物催化烯烃通过一锅两步的氧化和环加成反应合成环碳酸酯的反应性能。先考察了钴的化合物催化烯烃环氧化的活性,筛选了反应条件,实现了环氧烷的高产率合成。进一步考察了连续的氧化-环加成反应,筛选了反应条件,发现生成的环氧烷原位转化为环碳酸酯的产率较低,有待进一步研究。
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