【摘 要】
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四环素类抗生素已在地表水和地下水环境中被频繁得检测出,其长期积累对生态环境和人类健康构成了巨大威胁。光催化技术作为一种环保且能够高效降解环境中有毒污染物的新技术。氮化碳（g-C3N4）因具有无金属、易制备、成本低、稳定性高等优点,被广泛应用于污染物的光催化降解。然而,大多数研究集中在粉末状的g-C3N4上,不仅难以回收且仍存在光响应范围低、比表面积小、光生载流子易复合等不足。因此,本文通过热缩合法
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四环素类抗生素已在地表水和地下水环境中被频繁得检测出,其长期积累对生态环境和人类健康构成了巨大威胁。光催化技术作为一种环保且能够高效降解环境中有毒污染物的新技术。氮化碳（g-C3N4）因具有无金属、易制备、成本低、稳定性高等优点,被广泛应用于污染物的光催化降解。然而,大多数研究集中在粉末状的g-C3N4上,不仅难以回收且仍存在光响应范围低、比表面积小、光生载流子易复合等不足。因此,本文通过热缩合法制备的漂浮式类海绵结构g-C3N4作为基底材料,将Co O负载到漂浮式类海绵结构g-C3N4上,构建能带结构匹配的Co O/g-C3N4（Co O/HPNCN）p-n型异质结,再添加碳量子点到Co O/HPNCN异质结上,形成CQDs/Co O/HPNCN复合材料。降解模拟四环素废水来探讨其光催化的性能,并探讨了光催化降解四环素的中间产物以及推出了可能的光催化反应机理。研究内容如下:（1）采用一步热缩合法制备出漂浮式类海绵结构g-C3N4（FSCN）,利用XRD、SEM、XPS、UV-Vis等表征对FSCN的物相组成、形貌尺寸、化学元素等进行研究。在氙灯的照射下,FSCN对40 mg/L TC的去除率达76%,是粉末g-C3N4对40 mg/L TC去除率的1.2倍。在晴朗的自然光照下,FSCN对TC的去除率为70.4%,仅比氙灯照射下低5.6%。此外,FSCN与粉末g-C3N4样品重复使用5次后,去除率分别下降了4.1%和5.4%,FSCN表现出更好的稳定性和可重复使用性。（2）通过一步热缩合法和溶剂热法成功制备出Co O/HPNCN p-n异质结。利用一系列表征对其理化性质进行研究。其中30%Co O/HPNCN p-n异质结在光催化降解TC中呈现出最优的光催化降解效果（88.1%,90min）,反应速率常数(0.02066 min-1)分别是纯HPNCN(0.01311 min-1)和Co O(0.00788 min-1)的1.58和2.62倍。对其进行5次循环使用后降解率下降不超过5%,表明所制备Co O/HPNCN p-n异质结具有良好的稳定性。这是因为Co O和HPNCN形成p-n型异质结后,Co O纳米粒子得到了分散,并分布在HPNCN表面,从而提升光生电子空穴对的分离率。（3）通过一步热缩合法和溶剂热法设计合成不同比例的CQDs/Co O/HPNCN复合材料,利用一系列表征对其理化性质进行研究。其中CQDs-2/Co O/HPNCN复合材料在光催化降解TC中呈现出最优的光催化降解效果（94.7%,90min）,反应速率常数(0.0288 min-1)分别是纯HPNCN(0.01237 min-1)、Co O(0.00788 min-1)和Co O/HPNCN(0.01944 min-1)的2.33、3.65和1.48倍。这是由于添加的CQDs将电子储备和转移以及形成的CQDs-2/Co O/HPNCN TYPE II型异质结从而促进了光生载流子的分离。
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