掺杂及复合对Bi0.4Sb1.6Te3热电合金的结构调制与性能优化

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热电材料作为一种新型的可再生能源材料,在温差发电和热电致冷方面有着广泛的应用前景。其中Bi2Te3基合金是目前室温下性能最优异的热电材料,因此对于该体系材料性能的进一步提升成为研究的重点。本文采用传统的真空熔炼法结合SPS烧结技术,以p型的Bi0.4Sb1.6Te3为基体,系统的研究了通过Ge元素掺杂、GeTe固溶及纳米SiC复合对合金的微观结构及热电性能的影响,具体的工作如下:(1)研究了不同的真空熔炼工艺制度(熔炼温度和保温时间)对基体性能的影响,结果表明,熔炼温度为950℃且经历525℃长时间退火的A2样品,功率因子最大为37.1?W cm-1K-2,最终在363K时获得最大ZT值为0.93,为本论文研究获得的优化熔炼工艺。(2)通过熔炼方法制备的GexBi0.4Sb1.6Te3合金,Ge元素的引入使电导率提升了11.5-36%,同时热导率降低了4-16%,最终Ge0.07Bi0.4Sb1.6Te3样品在383K时ZT值最大为1.47,300-500K之间的平均ZT为1.27,相比未掺杂样品提高了69%。将熔炼的样品经研磨后进行SPS烧结,最终Ge0.05Bi0.4Sb1.6Te3样品在363K时达到最大ZT值为1.16,相比未掺杂提高了30%。虽然经过SPS之后热电性能略有降低,但是增强了样品的机械性能强度,弥补了熔炼样品易解理的缺陷。(3)熔炼结合SPS制备的GeTe/Bi0.4Sb1.6Te3合金,电导率得到提高从而优化材料的功率因子,0.1wt%GeTe-Bi0.4Sb1.6T3样品的功率因子最大为45?W cm-1K-2,相比基体提高了45%;最终在363K时,ZT值最大为1.18,平均ZT为0.983。(4)纳米SiC复合后,增加了电导率,使得纳米复合样品的功率因子得到提升,同时,纳米第二相的存在降低了晶格热导率,最终0.8vol%SiC样品在343K时得到最高的ZT值为1.04,相比未掺杂样品提高17%。
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