【摘 要】
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Cr(Ⅵ)是土壤和地下水中常见的污染物,主要来源于人类化工生产活动。由于Cr(Ⅵ)的毒性是Cr(III)的一百倍,因此土壤和沉积物中Cr(Ⅵ)的天然还原过程对Cr(Ⅵ)的迁移转化具有重要意义。磁铁矿是土壤和沉积物中常见的具有吸附和还原能力的天然无机矿物,对Cr(Ⅵ)在土壤和沉积物中的迁移转化过程可能具有重要影响,然而,目前磁铁矿对Cr(Ⅵ)的吸附和还原机理尚不清楚。此外,探明吸附态HA对磁铁矿吸附
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Cr(Ⅵ)是土壤和地下水中常见的污染物,主要来源于人类化工生产活动。由于Cr(Ⅵ)的毒性是Cr(III)的一百倍,因此土壤和沉积物中Cr(Ⅵ)的天然还原过程对Cr(Ⅵ)的迁移转化具有重要意义。磁铁矿是土壤和沉积物中常见的具有吸附和还原能力的天然无机矿物,对Cr(Ⅵ)在土壤和沉积物中的迁移转化过程可能具有重要影响,然而,目前磁铁矿对Cr(Ⅵ)的吸附和还原机理尚不清楚。此外,探明吸附态HA对磁铁矿吸附和还原Cr(Ⅵ)的影响对深入认识实际环境中磁铁矿在Cr(Ⅵ)迁移转化过程中的作用十分必要。因此,本研究探究了磁铁矿对Cr(Ⅵ)的吸附和还原机理及吸附态HA的影响,主要取得以下结论:(1)磁铁矿对Cr(Ⅵ)的吸附和还原过程服从“吸附-还原”的耦合反应机制,由“快速吸附、直接还原和间接还原”三个反应阶段组成。快速吸附过程发生配体交换,反应在6 h内即达到平衡状态;还原过程发生在吸附反应的基础上,直接还原过程为磁铁矿表面Fe(II)对Cr(Ⅵ)的直接接触还原,反应速率较快,反应的制约因素为磁铁矿表面Fe(II)的量;间接还原过程为磁铁矿内部Fe(II)通过表面“钝化层”向Cr(Ⅵ)传递电子,反应速率相对较慢,电子传递速率是反应的限速步骤。(2)基于二级反应建立的多步动力学模型克服了伪一级和伪二级动力学模型的局限性,很好地刻画了磁铁矿对Cr(Ⅵ)的“快速吸附、直接还原和间接还原”的多步反应过程,且适用性较强。(3)磁铁矿表面吸附态HA的存在,抑制了Cr(Ⅵ)在磁铁矿固相上的吸附,而促进了Cr(Ⅵ)的还原。究其原因,HA的吸附占据了磁铁矿表面吸附位点,从而抑制了磁铁矿对Cr(Ⅵ)的吸附;同时在反应时间足够长时(64 d),HA极大的促进了Cr(Ⅵ)的还原。
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