碳纳米管载纳米零价铁对水中PCBs的去除规律研究

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多氯联苯(PCBs)对生物有机体有毒害作用,并且能够在环境系统中持久存在,美国于1979年禁止了对PCBs以及相关产品的生产活动。然而环境中存在的PCBs依然会污染生态系统和食物链,对人类健康造成威胁。利用吸附剂碳纳米管(MWCNT)与粉末活性炭(PAC)对溶液中PCBs进行动力学吸附实验,对比两者的平衡吸附量和去除率。通过构建Langmuir和Freundlich等温线,根据调整系数R2的大小来确定最佳拟合模型。对比两者的吸附去除结果,最终确定MWCNT作为nZVI的负载材料。采用液相还原法制备碳纳米管负载纳米零价铁(MWCNT-nZVI)复合材料,并对MWCNT-nZVI的结构特征进行了SEM、TEM、BET和XRD分析。使用nZVI、MWCNT和MWCNT-nZVI三种材料对PCBs进行去除对比分析,比较三者去除效果。利用MWCNT-nZVI复合材料去除水中的PCBs,并通过对比MWCNT材料来探究其对PCBs的去除过程及还原降解规律。探究了不同反应条件如MWCNT-nZVI投加量、温度、初始pH值和PCBs初始浓度对PCBs去除率的影响,并分别进行反应动力学拟合。实验结果表明,MWCNT和PAC对溶液中PCBs的平衡吸附量分别为152.32μg/g和86.94μg/g,两者对PCBs的最终去除率分别为59.33%和24.96%。MWCNT与PAC对PCBs的吸附动力学过程均符合拟二级动力学模型,Freundlich模型更适合描述MWCNT与PAC对PCBs的吸附等温线拟合过程。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)结果证实MWCNT-nZVI材料可以显著改善nZVI颗粒的分散性并提高其反应活性。图像显示结果表明nZVI均匀负载在MWCNT表面上,从而极大减小了nZVI颗粒的氧化和聚集作用。N2吸附-脱附等温线表明复合材料依然保持MWCNT高度有序的介孔结构排列特征。MWCNT-nZVI材料的比表面积为61.77 m2/g,nZVI粒径范围为2080 nm,XRD谱图中未发现铁氧化物的特征峰。相同条件下MWCNT-nZVI复合材料对PCBs的去除率(71.98%)高于MWCNT(63.84%)和nZVI(41.18%),去除过程符合伪一级反应动力学模型。反应结束后MWCNT-nZVI和MWCNT对溶液中PCBs的去除率分别为87.34%和71.09%,而PCBs在固相中最终含量为27.00%和71.00%。MWCNT-nZVI通过MWCNT对PCBs的物理吸附与nZVI对PCBs的化学脱氯过程相结合,实现更好的处理效果。分别进行复合材料投加量、温度、溶液初始pH以及PCBs初始浓度下不同影响因素的对比实验,由此得出MWCNT-nZVI去除PCBs的最优条件为:投加量为1.60 g/L,温度为25℃,溶液初始pH为7.00,PCBs初始浓度为1.40 mg/L,PCBs的去除效果最佳,PCBs去除率为93.99%。
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