【摘 要】
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砷作为对人体有害的元素,长期慢性的砷暴露会导致各种人类健康问题。本论文以渤海湾(天津段)海水和鱼类为研究对象,在建立生物样品中砷形态分析方法基础上,探究微痕量砷在海
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砷作为对人体有害的元素,长期慢性的砷暴露会导致各种人类健康问题。本论文以渤海湾(天津段)海水和鱼类为研究对象,在建立生物样品中砷形态分析方法基础上,探究微痕量砷在海水和鱼样品中存在形态及迁移转化规律,为食品安全检测和相关标准制定提供理论依据。通过实验获得以下主要结论:(1)AsB和AsC不能直接与还原剂KBH4反应形成气态氢化物,在进行AFS测定前需在紫外光和K2S2O8作用下氧化降解。通过加长消解管路长度,提高降解反应时间,可以显著提高LC-HG-AFS的分析灵敏度。(2)通过对二次去离子水(DDW)介质中 As(III)、As(V)、MMA、DMA、AsB和AsC六种砷形态的色谱分离方法研究发现,单一的反相离子对色谱、阴离子或阳离子交换色谱不能实现六种砷形态的有效分离。通过串联阴离子和阳离子交换色谱柱,并以3.0 mmol/L HCOONH4(pH=2.9)为流动相,可以实现砷形态间的分离,按色谱图中As(III)、DMA、AsB、MMA、AsC和As(V)出峰顺序,各色谱峰分离度分别为3.3、2.4、2.9、16.8 和 3.3。(3)通过对鱼样品中砷形态分析方法研究发现,在样品前处理过程中,酶解法的提取效率显著优于溶剂萃取法,加入样品提纯步骤并不能显著提高对酶解法的提取效率。梭鱼肌肉样品六种砷形态加标回收率和检测限分别在67.74%~121.23%和1.39~2.30 μg/L 范围,RSD(n=4)均小于 7%。(4)测定了渤海湾(天津段)海水中砷赋存的形态,海水中主要含无机砷As(V),通过对比其他海区中砷形态含量表明,由于渤海湾人为污染排放和海区水文地貌等原因,导致该海区砷污染相对较为严重。(5)测定了环渤海(天津段)海产梭鱼不同组织中砷形态含量,结果表明鱼肌肉组织中砷主要以无毒的AsB形式存在,而肝脏中砷含量最高且以DMA形式存在,推测肝脏是鱼体内进行砷形态代谢转化的主要场所。
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