可见光催化响应氨基化GO改性膜的制备及抗污染性能研究

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针对膜污染问题,本课题将氨基化氧化石墨烯(NGO)与单原子层结构的石墨相氮化碳(SL g-C3N4)复合,制得SL g-C3N4/NGO异质结,采用FTIR、SEM、XRD、UV-vis、PL等手段表征其性能。然后,通过表面涂覆+界面聚合的方法,采用SL g-C3N4/NGO异质结对聚砜膜(Psf)表面进行改性,制得SL g-C3N4/NGO复合改性聚酰胺膜(简称:改性膜),确定改性膜的最佳制备条件,并对其表面特性进行测试分析,研究其对腐殖酸HA的截留性能以及对难降解染料RhB和MO的光催化降解效率。结论如下:(1)SL g-C3N4/NGO异质结带有NGO与g-C3N4的-OH、C-O、C-H、C-N、-NH等亲水性基团,呈现出NGO与SL g-C3N4二维纳米片状结构的层层堆叠的形态。(2)SL g-C3N4/NGO异质结的可见光吸收能力及光生电荷的分离效率得到显著提高。其最大吸收带边由SL g-C3N4的450nm拓宽至460nm。光生电子的长寿命从3.89ns提高到5.45ns,长寿命所占比例从12.28%提高到58.96%。(3)SL g-C3N4/NGO异质结的可见光催化活性显著增强,对RhB和MO的可见光降解效率分别高达97%和64%。且其可见光催化活性稳定,经过4次循环可见光催化降解实验后,异质结对RhB的光催化降解效率仅下降3%。(4)改性膜最佳制备条件为:SDBS浸泡浓度为3g/L、改性剂(SL g-C3N4/NGO异质结)投加量为7.5mg、MPD浓度为1.0wt%、MPD浸泡时间为3min、TMC浓度为0.10wt%、TMC浸泡时间为60s、热处理温度为80℃。(5)改性膜表面亲水性能改善明显。其表面具有明显的环氧基(C-O-C)、羟基(-OH)、氨基(-NH2)、酰胺(CONH)等亲水性官能团的振动吸收峰。表面静态接触角下降了60%,由原膜的69.0°±1.3°下降到28.8°±0.8°。(6)SL g-C3N4/NGO异质结均匀分布在改性膜表面,并由一层聚酰胺皮层牢牢包覆在膜表面。改性膜表面O/C原子比由原膜的0.08提升到0.11,N/S比由原膜的1.27提升到31.03。(7)改性膜对HA的截留去除率高达97.23%,而原膜的HA截留去除率为63.08%。(8)改性膜抗污染性能明显提高。通量衰减率下降约50%;经水力清洗后,改性膜的通量恢复率提升到90.37%(原膜对应的值为76.79%)。(9)改性膜对难降解有机染料的抗污染性能改善显著。在暗态条件下,原膜对RhB与MO溶液的吸附去除率分别为52.2%与47.0%,而改性膜对应的吸附去除率仅为8.0%与18.4%。(10)改性膜呈现出较强的可见光催化能力,最大吸收带边由原膜的330nm拓宽至460nm。改性膜对RhB与MO溶液的可见光催化降解率分别为98.2%与74.6%。(11)改性膜具有较强的光催化自清洁能力。可见光照射条件下,在光照1h时,改性膜的通量即从81.32%恢复90.42%,且膜对HA的截留率基本稳定(94.77%~97.23%)。(12)改性膜制备成本为5.17元,仅比原膜的成本增加了61.56%。
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