蛋白质敏化的高灵敏外延栅极场效应晶体管及其手性传感行为研究

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手性对映体在生物体内生化过程、药效及毒理学通常表现出活性差异,因此对映体异构体高灵敏选择性识别对阐明生命科学过程的本质和指导药物设计具有重要意义。场效应晶体管(FET)具有灵敏度高、能耗低、响应快速和“无标签”在线检测等优势,已被广泛证明是一种理想的快速、灵敏的传感平台,然而,基于场效应晶体管的高灵敏手性传感研究仍处于探索阶段。受蛋白质与手性对映异构体之间特殊立体匹配效应的启发,本文主要研究内容如下:(1)牛血清白蛋白(BSA)在热沉积的金膜表面进行自组装,形成外延栅极(EG)传感单元,将其连接到MOSFET上,构建了BSA-EG-MOSFET手性传感平台,实现了对人体五种必需氨基酸(AAs)对映体的高效高灵敏识别,在飞摩尔级别实现了对苯丙氨酸(Phe)的有效手性识别。结合分子对接、圆二色光谱、Zeta电位和核磁氢谱,研究了BSA与AAs对映体的弱分子间相互作用,提出了信号放大的机理。(2)氧化石墨烯(GO)在分析物检测中展现出优良的抗干扰能力,因此利用化学偶联法将BSA通过酰胺键固载至GO表面,制备了GO@BSA复合物。利用Nafion溶液将复合物稳定地修饰到外延栅极,构建了Nafion:GO@BSA-EGMOSFET手性传感平台,实现了对扁桃酸(MA)、酒石酸(TA)、色氨酸(Trp)、赖氨酸(Lys)以及α-甲基苄胺(α-Met)的有效识别。研究结果表明,所制备的手性传感器对携带正电荷的手性对映异构体(Lys、α-Met)的最低手性分辨浓度可低至飞摩尔级别。且引入GO减少了非特异性吸附,在稀释5倍的胎牛血清(FBS)中仍可在皮摩尔级别实现对α-Met的手性识别,最后提出了手性识别机理。
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