【摘 要】
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光催化技术对解决日益严峻的能源短缺和环境污染问题具有重要的意义,因此,开发高效且低成本的光催化系统是非常必要的。然而如何充分利用太阳能并阐明其反应机理仍然是一个巨大的挑战。同时,设计具有竞争力和优异性能的光催化剂,探索其工业应用价值具有十分重要的意义。作为一类新颖的光催化材料,封装型金属纳米催化剂因其可调谐的表面化学性质、易修饰的电子结构和高的催化活性,而被认为是极具吸引力的候选材料。研究表明将金
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光催化技术对解决日益严峻的能源短缺和环境污染问题具有重要的意义,因此,开发高效且低成本的光催化系统是非常必要的。然而如何充分利用太阳能并阐明其反应机理仍然是一个巨大的挑战。同时,设计具有竞争力和优异性能的光催化剂,探索其工业应用价值具有十分重要的意义。作为一类新颖的光催化材料,封装型金属纳米催化剂因其可调谐的表面化学性质、易修饰的电子结构和高的催化活性,而被认为是极具吸引力的候选材料。研究表明将金属或合金纳米颗粒封装到基底材料中是设计先进光催化剂的理想策略。本论文通过不同的合成方法分别制备了多孔共价有机框架封装双金属Pd In纳米团簇复合物、氮掺杂碳核壳结构封装金属Cu复合材料,并研究了其在光催化领域的应用。主要的工作内容如下:1.通过双溶剂-Na BH4还原法将双金属Pd In纳米团簇限域生长到多孔的光敏性共价有机框架（N3-COF）中,构建了一系列PdxIny@N3-COF复合材料（x:y=1:0、0:1、1:2、1:1、2:1）。其中,Pd In@N3-COF显示出最佳的光催化CO2转化为醇类的性能,在24 h内的总产率为798μmol g-1（其中CH3OH 74%、CH3CH2OH 26%）,是原始N3-COF基底产率的9.7倍。实验研究表明优异的光催化性能可归因于双金属的协同作用,和通过将Pd In纳米团簇限域在光敏性N3-COF中实现的优化动力学,这有利于稳定活性的C1中间体,促进C-C偶联和界面电荷转移,以进一步生成C2+产物,从而实现了在非铜基催化剂中优异的光催化CO2转化为C1/C2醇性能。这项工作突出了将双金属纳米团簇封装到光敏性载体的惊人潜力,以水为电子源实现CO2转化为多碳醇,提高了人工光合作用的效率。2.采用简单的离子交换-热解法合成了金属Cu封装到氮掺杂碳的核壳结构复合材料（Cu@N-C）,将Cu锚定在纳米球的核上,N-C作为外层保护壳形成独特的核壳结构。Cu@N-C复合材料在通过光催化过一硫酸盐（PMS）活化,降解环境污染物四环素的过程中表现出优异的活性和耐久性。实验研究表明光催化降解的效率在15 min内就可以达到97%。同时,利用自由基猝灭实验和电子自旋共振波谱验证了主要的反应活性物种。本研究强调了Cu@N-C核壳纳米球在光催化应用方面的巨大潜力。
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