【摘 要】
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电化学技术具有水质适用范围广、反应条件温和、可控性强和工艺灵活易于自动化等众多优点,在难降解工业污水处理领域具有广泛的应用前景。本研究开发了兼具催化还原硝酸盐和活化过硫酸盐活性的双功能Ti@CuO-Co3O4电催化膜阴极材料。基于该电极材料构建了新型的Ti@CuO-Co3O4阴极/过硫酸盐耦合污水处理体系,并用于处理含有大量硝酸盐以及难降解有机污染物的模拟养殖场生化出水、焦化尾水以及垃圾渗滤液生化
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电化学技术具有水质适用范围广、反应条件温和、可控性强和工艺灵活易于自动化等众多优点,在难降解工业污水处理领域具有广泛的应用前景。本研究开发了兼具催化还原硝酸盐和活化过硫酸盐活性的双功能Ti@CuO-Co3O4电催化膜阴极材料。基于该电极材料构建了新型的Ti@CuO-Co3O4阴极/过硫酸盐耦合污水处理体系,并用于处理含有大量硝酸盐以及难降解有机污染物的模拟养殖场生化出水、焦化尾水以及垃圾渗滤液生化出水,实现了污水中硝酸盐氮和难降解有机污染物的同步削减。论文的主要研究结果如下:（1）以多孔钛为基体,应用溶胶-凝胶法成功制备出Ti@CuO-Co3O4电催化膜阴极,实现了过硫酸盐快速活化以及硝酸盐氮的电催化还原。Ti@CuO-Co3O4电催化膜阴极还原硝酸盐的速率是Ti阴极的3倍,活化过一硫酸盐（PMS）的速率比Ti阴极提高了12%。电催化膜的设计适配过滤流（Flow-through）模式电化学体系,可以有效改善水处理的水动力条件。在过滤流模式下,硝酸盐的还原率提高了50%以上;在0.58 m~3/m~2·h和10 m A/cm~2的条件下,0.2-0.5 m M PMS单次流过Ti@CuO-Co3O4电催化膜即可完全活化（活化率＞99%）。（2）电子自旋共振（EPR）结果表明,PMS在Ti@CuO-Co3O4阴极表面电化学活化产生了大量的羟基自由基以及硫酸根自由基,强化了电化学体系的氧化能力。Ti@CuO-Co3O4阴极在电解过程中表面还生成了大量[H],能够显著促进硝酸盐的电催化还原以及PMS的电化学活化。电化学体系中同时存在PMS与硝酸盐时,低浓度的PMS能促进硝酸盐还原,PMS的引入一方面使电化学体系呈酸性有利于硝酸盐的还原,另一方面降低了硝酸盐在Ti@CuO-Co3O4阴极上的还原电位;而较高浓度的PMS可能与硝酸盐竞争阴极表面吸附位点以及[H],从而削弱硝酸盐的还原。（3）实际污水处理试验结果表明,过硫酸盐投加量、投加方式以及传质条件都是影响实际污水处理效果的重要因素。在Batch与Flow-through模式下,随着过硫酸盐投加量的增加,实际污水中有机物与硝酸盐的去除率都能得到有效提升,分次少量的投加方式能够进一步提升有机物与硝酸盐的去除率。传质条件的增强,使得实际污水中COD与硝酸盐的去除率分别提高了3.3倍与1.8倍。在Flow-through条件下引入PMS,实际污水中COD与硝酸盐的去除率进一步提高了40%与75%,充分说明了Ti@CuO-Co3O4阴极/过硫酸盐耦合技术在实际污水处理中的可行性与有效性。
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