基于量子点及其复合物的光电免疫分析新方法

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光电免疫分析是一种结合了光电分析技术和免疫分析技术而发展起来的新兴的分析方法。该方法不仅具有光电分析技术所具有的设备小巧、操作简单和灵敏度高等优点,同时又体现了免疫分析所具有的高特异性。因此,在蛋白质检测和肿瘤标记物的检测中展现出了巨大的优势。迄今为止,光电免疫分析技术的研究和应用已经涉及到临床诊断、食品安全、环境监测等众多领域。然而不得不说,虽然光电免疫分析技术在近年来得到了快速发展,相比于传统的电化学免疫分析和光化学免疫分析方法而言,光电免疫分析技术还处于研究的初期。目前,可应用于光电免疫分析的光电材料的种类和检测模式还都很有限、光电免疫传感器的检测灵敏度还有待提高。针对这些问题,本论文主要开展了以下两方面的工作:一、石墨烯-CdTe纳米复合物的制备及其在光电免疫分析中的应用研究以3-氨基苯酚为桥连基团,发展了一种一步法制备石墨烯-CdTeQDs纳米复合物(GR-CdTe)的新方法。结合TEM、紫外-可见吸收光谱、光电分析等方法表征了所制备的纳米复合物。初步推断3-氨基苯酚与石墨烯间的π-π-堆积作用以及与CdTe的配位作用是保证高品质GR-CdTe纳米复合物形成的关键。以该方法制备的GR-CdTe纳米复合物不仅具有良好的水分散性、优异的导电性、高CdTe负载量,而且具有奇特的光电活性,可显著猝灭基底Mn:CdS/TiO2/FTO电极的光电流。基于这种强相互作用,以GR-CdTe为分子信标,Mn:CdS/TiO2/FTO为基底电极,结合电极修饰技术和免疫夹心反应,发展了一种高灵敏的光电免疫分析方法。在最优条件下,该传感器对癌胚抗原CEA检测的线性范围为5×10-2~10-6g/mE,检测限为5×10-12 g/mL。二、 CdS:Mn与CdTe量子点在光电体系中的激子-激子相互作用及其在光电免疫分析中的应用研究结合紫外-可见吸收光谱、荧光发射光谱、光电化学方法等分析方法,探索了CdTe量子点与Mn:CdS/TiO2/FTO作用后基底电极光电流猝灭的原因。初步推断光电流的降低是由于CdTe与Mn:CdS量子点之间发生了激子-激子相互作用,即:在光激发下,CdTe受激发生成的激子在Mn:CdS周围产生局域电场,该电场诱导Mn:CdS激子发生猝灭,并导致其光电转换效率的降低。基于该强相互作用,以CdTe量子点为分子信标,Mn:CdS/TiO2/FTO为基底电极,结合电极修饰技术和夹心免疫反应,发展了一种高灵敏的光电免疫分析方法,成功实现了对肿瘤标志物CEA的检测。在最优条件下,该传感器的线性范围为1×1012~10-g/mL,检测限为1 pg/mL。
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