【摘 要】
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挥发性有机化合物（VOCs）的大量排放,对人类健康带来了巨大的危害。光热催化氧化技术是目前去除VOCs最环保、高效的方法之一。在光热催化氧化VOCs过程中,提升催化剂的深度氧化能力是维持催化剂高效性和稳定性的关键,但这方面的研究却很少。除此之外,影响催化剂光热催化活性的因素依然不明确,阻碍了高效光热催化剂的设计。针对上述不足,本文以Co3O4为研究对象,通过Na离子掺杂方式在其表面构建氧空位（OV
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挥发性有机化合物（VOCs）的大量排放,对人类健康带来了巨大的危害。光热催化氧化技术是目前去除VOCs最环保、高效的方法之一。在光热催化氧化VOCs过程中,提升催化剂的深度氧化能力是维持催化剂高效性和稳定性的关键,但这方面的研究却很少。除此之外,影响催化剂光热催化活性的因素依然不明确,阻碍了高效光热催化剂的设计。针对上述不足,本文以Co3O4为研究对象,通过Na离子掺杂方式在其表面构建氧空位（OVs）以提升催化剂的深度氧化能力,深入研究OVs对O2分子的活化机制,及活性O-物种深度氧化甲苯为CO2和H2O的机理。在此基础上,选用不同溶剂调控Co3O4形貌特征和微结构,促进催化剂表面活性Co3+的暴露和亚稳定性表面晶格氧的形成,进一步提升Co3O4的催化活性,明确甲苯氧化的影响因素。主要研究成果如下:（1）利用简单的共沉淀法制备了不同Na离子掺杂量的Co3O4催化剂,并将其应用于光热催化氧化甲苯。由于Na掺杂到Co3O4晶体内部,引起了晶格畸变和电荷不平衡,诱导Co3O4表面产生了大量OVs。研究表明,OVs不仅可以增强催化剂对甲苯分子和O2分子的吸附,还能够作为电子的富集中心,有利于O2获取电子并活化生成活性氧物种O-,大幅提升了Co3O4的深度氧化能力。将未掺杂Co3O4与富含OVs的3%Na-Co3O4进行比较,发现尽管两者的甲苯去除率几乎相同（100%）,但3%Na-Co3O4对甲苯的矿化率达到89.8%,是未掺杂Co3O4的7倍。进一步通过原位红外研究表明,活性O-物种有利于反应中间体的深度氧化,避免氧化中间产物在催化剂表面的累积,加速甲苯彻底矿化为CO2和H2O。除此之外,OVs还可以极大提升催化剂在光热降解甲苯过程中的稳定性,3%Na-Co3O4在连续循环使用10次后依然能够保持高效催化活性和矿化能力,而未掺杂的Co3O4在3次循环后基本失去活性。（2）选用甲醇（MT）、乙醇（EA）、异丙醇（IPA）和叔丁醇（TBA）四种溶剂,采用溶剂热法分别合成了Na掺杂的Co3O4-MT、Co3O4-EA、Co3O4-IPA、Co3O4-TBA催化剂,并将其应用于光热催化氧化甲苯。结果表明,暴露（1-1-2）特定晶面的二维薄片堆积形成的Co3O4-IPA和Co3O4-TBA催化剂具有较大的比表面积,更加有利于甲苯分子的吸附。同时,该晶面暴露出大量的Co3+活性位点和高活性的表面晶格氧,可有效促进甲苯的深度氧化。另外,结构缺陷产生的OVs进一步保证了催化剂对甲苯的深度氧化能力。在光照强度为350 m W/cm~2、甲苯浓度为400 ppm、光照时间为25 min的条件下,Co3O4-IPA光热催化降解甲苯显示了优异的催化活性,去除率和矿化率分别达到100%和81.87%。相同条件下,3%Na-Co3O4对甲苯的去除率和矿化率仅为82.99%和31.12%。研究结果表明,Co3O4催化剂（1-1-2）晶面暴露的丰富Co3+位点和表面晶格氧在光热催化降解VOCs中有重要作用。
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