掺Gd纳米TiO2催化氧化SO2的研究

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本文立足于我国SO2污染的现状,采用纳米TiO2作为光催化剂将SO2转化为易处理的SO3,意图开发一种经济、高效的脱硫技术。与传统的脱硫技术相比,光催化氧化脱硫技术具有能耗低、反应条件温和、操作简便、可减少二次污染等突出特点。本实验首先比较了动态连续反应体系及静态间歇反应体系间的差别,结果表明无论是动态连续反应体系还是静态间歇反应体系,SO2都会发生光化学反应,只是静态间歇反应体系的催化效果要优于动态连续反应体系。其次,实验表明光催化氧化SO2的反应符合一级反应,反应速率方程为ln Ct/C0=—kat。考察了影响掺Gd纳米TiO2光催化氧化SO-2反应的因素,包括SO2的初始浓度、反应温度和光强等。结果显示:(1)SO2的初始浓度小于1200mg/m3时,光催化氧化效率随SO2初始浓度的增加而升高,而SO2的初始浓度在1200~2400mg/m3范围内时,随着浓度的增大,更长的反应时间,光催化氧化效率会降低;(2)在0~100℃的反应温度范围内,掺Gd纳米TiO2光催化氧化效率随着温度的升高而升高,并且比纳米TiO2的脱硫效率更快趋于稳定,而在100~200℃范围内温度对光催化反应效率的影响并不显著;(3)对于半导体光催化剂,只有当入射光的强度大于或等于其禁带能量时,价带电子才能发生跃迁,发生氧化还原反应。光催化氧化效率在光辐射达到一定值时,才可能激发光生载流子,发生光催化氧化或还原反应。在试验确定的光辐照强度的范围内,随着光辐射强度的增强,SO2光催化效率亦随之提高;(4)反应到一定时间后(大概2小时),低浓度的SO2的光催化氧化效率都较稳定,不再随光照时间的延长而变化;但对于较高浓度的SO2,反应到一定时间后(大概2小时),随着光照时间的延长,光催化氧化效率有下降的趋势。纳米TiO2作为光催化剂的反应中,光催化效率随催化剂使用次数的增加而递减。到反应一定次数后,纳米TiO2已经起不到催化剂的作用了。对光催化氧化气相SO2反应体系中失活的纳米TiO2催化剂在超声波作用下用水进行清洗,并在70℃下干燥24 h,其光催化活性基本上能够得到恢复。
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