【摘 要】
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天然气水合物堵塞发生将严重影响输运管道的正常运行,因此油气公司为防治水合物进行了大量投入。氢气因其水合物形成条件极其苛刻,管道掺氢后可防治水合物。相比传统注醇法而言,管道掺氢不仅有望降低防治成本,还可实现低成本大规模输氢。但目前掺氢防治天然气水合物的研究鲜有报道,为研究其防治效果,本文首先建立模型预测了纯水中掺氢天然气的水合物相平衡条件,然后实验验证了模型并研究了掺氢对天然气水合物形成的抑制效果,
【基金项目】
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国家自然科学基金（21736005）； 深圳市燃气集团重点实验室；
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天然气水合物堵塞发生将严重影响输运管道的正常运行,因此油气公司为防治水合物进行了大量投入。氢气因其水合物形成条件极其苛刻,管道掺氢后可防治水合物。相比传统注醇法而言,管道掺氢不仅有望降低防治成本,还可实现低成本大规模输氢。但目前掺氢防治天然气水合物的研究鲜有报道,为研究其防治效果,本文首先建立模型预测了纯水中掺氢天然气的水合物相平衡条件,然后实验验证了模型并研究了掺氢对天然气水合物形成的抑制效果,最后实验探究了注氢解除天然气水合物堵塞的过程。本文首先以CH4、C2H6、C3H8和H2为掺氢天然气代表组分,建立了Patel-Teja+Chen-Guo（PT-CG）模型预测不同掺氢量下天然气水合物的相平衡条件,在文献数据温压区间273.85 K-291.45 K、1.23 MPa-20.73 MPa和含氢量4.55%-88.93%范围内,本文PT-CG模型预测水合物形成压力的平均绝对偏差（AADP）为8.11%,而相平衡软件Multiflash和PVTsim分别为16.32%和30.94%,表明本文PT-CG模型整体精度较高。然后通过实验验证,表明本文建立的PT-CG模型适应二元、三元和四元掺氢天然气体系。采用等容压力搜索法测量了纯水中M1（20%CH4+80%H2）、M2（80%CH4+20%H2）、M3（73%CH4+7%C2H6+20%H2）和M4（43%CH4+5%C2H6+2%C3H8+50%H2）体系的水合物形成条件,PT-CG模型预测M1-M4体系水合物形成压力AADP分别为7.12%、1.63%、3.52%和4.96%,含氢量80%时模型偏差有所增大。利用Clausius-Clapeyron方程计算M1-M4体系水合物分解焓,其值分别为90.16、68.02、74.43和76.92k J·mol-1。最后在自行设计的管状反应釜中考察了注氢对s I型（CH4）和s II型（90%CH4+10%C2H6）水合物塞的解堵性能,表明高注气速率和低压条件下注氢解堵效果好。注气速率越大,则氢气流换热能力和移出水合物塞分解气能力越强,在275.15 K、注气压力3.4 MPa、注气速率1.0 SLM（标准升/分钟）下解堵s I型水合物塞0.83 h后,分解率达到最高64.5%,相比0.4 SLM提高23.3%。相同注气压力下,s II型水合物塞相比s I型更稳定,275.15 K、1.0 SLM、3.4 MPa下解堵s II型水合物塞0.83 h后,分解率为42.0%,相比s I型降低34.9%。本研究为水合物防治技术提供了新的方法和基础数据。
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