现代工业的发展日新月异,机动车数量剧增,对于燃油的消耗巨大,随之而来的车辆尾气带来的诸如环境污染和危害人体等问题。为减缓和解决这些问题,世界各国政府相继发布相关条例限制燃油中的硫含量。近些年我国也制定一系列严格的限硫标准,因此燃油脱硫迫在眉睫。工业上常用的是传统的加氢脱硫方法对噻吩类硫化合物难以脱除。为弥补加氢脱硫的缺陷,开发了诸多非加氢脱硫技术,其中氧化脱硫具有温和的反应条件、理想的脱硫效果等优势而引起广大研究者的研究。近年来,N-羟基邻苯二甲酰亚胺（NHPI）常被用于烃类,醇类和醛类等各类有机物的热催化研究,本文以NHPI为活性中心,以不同的方法（浸渍法、化学接枝法）固载到可有效改善催化活性的载体上,合成一系列催化剂用于氧化脱硫。选取对苯二甲酸、2,5-二羟基对苯二甲酸和2-甲基咪唑为有机配体,六水合硝酸钴为金属源通过溶剂热法或室温老化合成一系列具有不同基团的金属有机框架,然后通过浸渍法完成NHPI的固载,制备三种催化剂NHPI@Co-MOF-1、NHPI@Co-MOF-2,NHPI@Co-MOF-3。金属有机框架的多孔结构一方面减缓NHPI的流失,为NHPI提供高分散的优势,一方面作为助催化剂,促进NHPI的脱氢过程。通过SEM、FT-IR、XRD、BET和TG证实载体和催化剂成功制备和研究催化剂的多孔结构和热稳定性,然后研究催化剂的脱硫性能,在同等实验条件下,NHPI@Co-MOF-2的催化性能最佳,脱硫效率达到98.5%。三个催化剂的脱硫活性差异主要与催化剂的酸碱性差异与比表面积的差别有关,酸性位点越多、比表面积越大,活性越好。以NHPI@Co-MOF-2为研究对象,探究了温度、负载量对催化剂性能的影响以及催化剂对不同硫化物的选择性。通过ESR、GC-MS对反应过程中的产物及主要活性物种进行研究,结果表明DBTO2为最终氧化产物,超氧自由基(O2·-)是主要活性物种,并提出可能的反应机理。除了载体的基团可以影响到催化活性,金属中心的变化也可以在一定程度上影响到脱硫效率。选取原料对苯二甲酸,四水合乙酸钴和四水合乙酸镍,通过溶剂热法合成一系列钴镍比例不同的双金属有机框架（CoxNiy-MOF）,通过FT-IR、XRD、XPS、SEM、BET等表征研究载体的结构形貌和金属掺杂的状态。同样采用浸渍法合成一系列催化剂（NHPI@CoxNiy-MOF）,以氧气为氧化剂,将催化剂用于氧化脱硫活性测试,研究其活性差异,实验结果表明在T=120oC、V（O2）=200cm~3/min、m（catalysts）=0.05 g、负载量为30 wt%的条件下,NHPI@Co7Ni3-MOF催化活性最佳的脱硫效率达到96.4%,这一系列催化剂的活性差异推断与金属之间的协同作用和载体的形貌变化有关。经实验探究,NHPI@Co7Ni3-MOF对不同硫化合物的脱除顺序:DBT＞4,6-DMDBT＞4-MDBT。通过ESR、GC-MS对反应过程中的产物及主要活性物种进行研究,结果表明DBTO2为最终氧化产物,O2·-是主要活性物种。通过浸渍法将NHPI固载到金属有机框架,在多次循环后,依然会有缓慢流失的现象,而活性中心与载体通过化学键连接更加牢固。本工作使用硅烷偶联剂通过化学接枝法将NHPI的衍生物N,N-二羟基均苯四羧亚胺（NDHPI）和钴掺杂的分子筛SBA-15连接,制备催化剂Co-SBA-15-NHPI。为了证明催化剂的成功制备,进行了XPS、FT-IR、XRD和BET等表征分析。以Co-SBA-15-NHPI研究对象进行条件优化,该体系最合适反应温度是120oC。对不同硫化合物的脱除实验表明催化剂对4,6-DMDBT的催化氧化效果最佳。最重要的是Co-SBA-15-NHPI具有十分优异的循环稳定性,在19次循环内依旧保持94.4%的脱硫效率,并且结构没有被破坏,同时活性中心较为稳定。通过ESR、GC-MS对反应过程中的产物及主要活性物种进行研究,结果表明DBTO2为最终氧化产物,O2·-是主要活性物种。