介孔二氧化硅多层囊泡的合成及其应用

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介孔二氧化硅由于其丰富的孔道结构、高比表面积和孔容、良好的热稳定性、无毒、及生物相容性,可广泛应用于吸附剂,催化剂,生物医药载体,反应载体等。具有新型囊泡状结构的介孔二氧化硅在上述优良性能基础上,还具有高容量内空腔、多层结构,并且层与层之间分子可以通过径向介孔通道自由扩散等优势而逐渐引起关注。通过本文的工作,我们探索了介孔二氧化硅多层囊泡材料的合成,及其在CO2吸附捕集和药物负载与释放方面的应用,主要内容包含以下三个方面:  (1)首次以双十六烷基二甲基溴化铵(DHDAB)/十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)为结构导向剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,碱性条件下,合成得到介孔二氧化硅多层囊泡。二氧化硅囊泡结构稳定且有序,有3-5层的多层结构,层之间的空隙为4.5 nm,内部空腔直径范围为20-30 nm,比表面积可达797 m2/g,孔容为0.857 cm3/g。并分析了双软模板法合成介孔二氧化硅多层囊泡的囊泡自组装生成机理。  (2)采用物理浸渍法,将聚乙烯亚胺(PEI)负载在介孔二氧化硅多层囊泡材料中,对其CO2吸附性能进行测试,并研究了其吸附动力学。考察了表面活性剂模板,胺含量,吸附温度,CO2浓度及湿度等条件对CO2吸附剂性能的影响。研究结果表明,保留表面活性剂模板、PEI负载量为60%时,MMSV(a)-PEI-60%在90℃展示了最高的CO2吸附能力,高达4.73 mmol/g。而且在75℃有水的存在下,对比于同温干燥条件下,吸附量提高了22%,高达4.97 mmol/g,并且具有循环吸附稳定性。动力学研究结果表明二级动力学模型符合CO2的吸附曲线,囊泡结构可以负载足够量的PEI以提高CO2吸附量,同时介孔多层结构和模板剂的存在有效地提高PEI链的分散性,不仅提高了CO2的吸附容量,而且还提高了CO2的吸附速率,使MMSV(a)-PEI-60%具有很高的氨基效率。  (3)以布洛芬为模型药物,考察了介孔二氧化硅多层囊泡材料对布洛芬负载和控制释放性能。介孔二氧化硅多层囊泡不仅可以实现高的药物负载量,为22.6%,而且对药物释放起到缓释作用,释放长达11h。药物释放模型Korsmeyer-Peppas model对药物释放曲线拟合度高,获得的模型参数表明释放过程偏离菲克扩散,进一步证明了介孔多层囊泡结构对药物缓释的控制作用。
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