【摘 要】
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水体中的重金属和有机污染物严重危害生态环境和人体健康。吸附技术用于处理该类污染物操作简单、费用低、效率高,但缺点是会达到吸附饱和。因此,吸附技术的关键是吸附剂既要能实现对污染物的有效去除,又要在使用完毕后易于从水中分离、脱附再生和反复使用。磁铁矿纳米颗粒易于从水中分离和反复使用,但本身吸附性能有限;氧化石墨烯对重金属阳离子吸附能力强,但难以从水中分离。本文的目的是以磁铁矿纳米颗粒和氧化石墨烯这两种
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水体中的重金属和有机污染物严重危害生态环境和人体健康。吸附技术用于处理该类污染物操作简单、费用低、效率高,但缺点是会达到吸附饱和。因此,吸附技术的关键是吸附剂既要能实现对污染物的有效去除,又要在使用完毕后易于从水中分离、脱附再生和反复使用。磁铁矿纳米颗粒易于从水中分离和反复使用,但本身吸附性能有限;氧化石墨烯对重金属阳离子吸附能力强,但难以从水中分离。本文的目的是以磁铁矿纳米颗粒和氧化石墨烯这两种纳米材料为对象,通过有机改性设计研制有效去除重金属和双酚A且易于从水中分离的纳米材料吸附剂:单分子层硅烷负载磁铁矿纳米颗粒(monolayer of silane on magnetite nanoparticles,MSMNPs)和氧化石墨烯/十六烷基三甲基溴化铵气凝胶(GO/HDTMA),在表征的基础上对其吸附性能进行了研究。研究表明,当硅烷平衡浓度在~300mg/L以下时,可以在水溶液中将单分子层硅烷负载于磁铁矿纳米颗粒(magnetite nanoparticles,MNPs)表面;温度90℃以上或离子强度0.1mol/L Na Cl以上时,单分子层硅烷在MNPs表面可达到100%覆盖。TEM证实MSMNPs以纳米粒子形式存在;XPS图谱和索式提取器实验证明了硅烷以化学键形式负载;硅烷负载后磁性没有受到明显影响。MSMNPs对Cr(VI)有着良好的吸附性能。结果表明,MSMNPs对Cr(VI)的吸附速率极快,1min即达到饱和。MSMNPs对Cr(VI)的最大吸附量为7.94mg/g,在Cr(VI)浓度低于5mg/L时,MSMNPs对Cr(VI)的去除率可以达到95%以上。MSMNPs对Cr(VI)有较好的选择性,但高p H不利于Cr(VI)的吸附去除。用1mol/L的Na OH溶液脱附,用0.05mol/L的HCl溶液对MSMNPs进行再生,结果表明吸附-脱附-再生五次循环后MSMNPs对Cr(VI)吸附量仍能维持75%以上,说明MSMNPs可以反复使用。研究表明,利用HDTMA对氧化石墨烯进行有机改性可以制备GO/HDTMA气凝胶吸附剂。当HDTMA的含量介于6.4%~11.5%之间时可以形成GO/HDTMA水凝胶和稳定气凝胶。XRD图谱显示,GO片层间适当的引力和斥力比及随机松散排列是形成水凝胶和稳定气凝胶的关键。SEM证实了GO/HDTMA气凝胶的三维多孔结构;FTIR和XPS图谱证实了HDTMA的成功负载。GO/HDTMA气凝胶对Cu(II)和BPA有着良好的吸附性能。实验结果表明GO/HDTMA对Cu(II)的最大吸附量为59.88mg/g,吸附平衡时间为1h;对BPA的最大吸附量为140.85mg/g,吸附平衡时间为2h。GO/HDTMA对Cu(II)和BPA的吸附过程均为自发放热反应;p H的提高促进Cu(II)和BPA的吸附。提高离子强度抑制Cu(II)的吸附,但促进BPA的吸附。用1mol/L的HCl溶液脱附,通过调节p H对GO/HDTMA进行再生,结果表明吸附-脱附-再生五次循环后GO/HDTMA对Cu(II)和BPA的吸附量仍能维持在80%以上,说明GO/HDTMA有良好的脱附再生性能,可反复使用。GO/HDTMA吸附滤柱的三维结构稳定,对黄浦江水配制的模拟含Cu(II)废水起到了吸附和过滤的作用。综上,本研究通过有机改性成功制备了两种易分离且可反复使用的纳米材料吸附剂。MSMNPs对阴离子型重金属污染物具有良好的去除效果,可通过外加磁场从水溶液中快速分离;GO/HDTMA气凝胶对阳离子型重金属污染物和酚类化合物具有良好的去除效果,因多孔、透水性好,可制成吸附滤柱,在截留污染物的同时排出尾水。
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