【摘 要】
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中国是煤炭生产大国,煤矸石作为煤炭生产过程中的主要固体废物已成为我国储量最大的固体废弃物之一,煤矸石的大量堆积会引发一系列资源、环境问题。然而,现阶段我国煤矸石的回收利用主要集中在经济价值较低的领域。为了解决煤矸石利用经济价值较低的问题,现在主要是对煤矸石中的Si O2和Al2O3进行回收利用。本文以处理后的煤矸石为载体,设计并制备了一系列镍基纳米催化剂,并将其用于邻苯二甲酸二辛酯(DOP)的催化
【基金项目】
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国家自然科学基金(22078080);
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中国是煤炭生产大国,煤矸石作为煤炭生产过程中的主要固体废物已成为我国储量最大的固体废弃物之一,煤矸石的大量堆积会引发一系列资源、环境问题。然而,现阶段我国煤矸石的回收利用主要集中在经济价值较低的领域。为了解决煤矸石利用经济价值较低的问题,现在主要是对煤矸石中的Si O2和Al2O3进行回收利用。本文以处理后的煤矸石为载体,设计并制备了一系列镍基纳米催化剂,并将其用于邻苯二甲酸二辛酯(DOP)的催化加氢反应,系统地研究载体煤矸石的处理工艺对其催化加氢性能的影响。首先,将煤矸石放入不同的氛围中焙烧处理,然后以其为载体,采用沉积沉淀法负载Ni制备了一系列镍基催化剂,并研究其DOP加氢反应合成环保型增塑剂环己烷-1,2-二甲酸二辛酯(DEEHD)的催化性能。最终结果表明,以在空气焙烧后的煤矸石为载体制备的Ni/ZMC催化剂表现出良好的活性和稳定性。在最优反应条件下,DOP的转化率和DEEHD收率均为99.9%,且在较为苛刻的环境下可稳定使用10次,催化效果可以媲美部分贵金属催化剂。表征表明,Ni/ZMC催化剂中Ni与ZMC载体之间存在较强的相互作用,可以有效提高催化剂的加氢活性和稳定性。然而,以在氮气氛围中焙烧的煤矸石为载体制备的Ni/ZTC催化剂表面有硫的残留,严重影响了催化剂的催化效率。其次,改变煤矸石载体的预处理方法,将煤矸石放入碱性环境中进行水热处理,然后以其为载体通过沉积沉淀法负载Ni制备镍基催化剂,用于DOP加氢反应合成环保型增塑剂DEEHD。最终结果表明,以经碱性环境水热1 h的煤矸石为载体的Ni/ZMC-1催化剂表现出良好的活性和稳定性。在苛刻的环境下可稳定使用8次,催化效果相较于第一部分的催化剂得到了较大的提升。系列表征表明,Ni与ZMC-1载体之间存在较强的相互作用,能有效地抑制Ni纳米粒子在反应过程中的团聚和损失,具有良好的稳定性。最后,利用尿素通过离子交换法将Ni2+和Al3+在较为温和的碱性条件下引入煤矸石体系中,再以尿素共沉淀法原位生长水滑石,在将水滑石作为催化剂前体的同时减弱碱性环境对催化剂载体活性的影响。该催化剂对于DOP有优异的催化加氢性能,在最优反应条件下,DOP的转化率可达到99%,且可以稳定使用5次。通过表征证明水滑石的引入明显提高了催化剂的金属分散度。
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