【摘 要】
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利用太阳光把水和温室气体二氧化碳转化为可再生碳氢化合物能源的“人工光合成”技术,是人类梦寐以求的应对能源短缺和环境污染这两个制约经济社会可持续发展的突出问题的绿
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利用太阳光把水和温室气体二氧化碳转化为可再生碳氢化合物能源的“人工光合成”技术,是人类梦寐以求的应对能源短缺和环境污染这两个制约经济社会可持续发展的突出问题的绿色化学技术之一,近年来受到科学界和工业界越来越广泛的关注。然而,太阳光转换效率过低一直是制约“人工光合成”的发展和利用的瓶颈。众所周知,在有H2O参与的半导体人工光合成反应中,光催化剂对CO2的催化氢化和对H2O的催化氧化起到非常重要的作用。主要由于受制于半导体材料自身的能带结构,迄今开发的大多数光催化剂及各其复合材料通常比较容易实现出氢反应却较难实现氧化水出氧的反应。因此,在以H2O作为氢供体的大多数CO2还原转化反应的活性较低,而且CO2的还原产物只能在较短时间内维持增长的趋势。在某种程度上,H2O的催化氧化已经成为CO2光还原研究中一个颇具挑战性的问题。另一方面,随CO2还原转化反应的进行,由于H2O氧化导致的催化剂表面的氧积累会阻隔CO2分子在催化剂表面的吸附和活化激发从而导致CO2还原效率下降,这是另一个亟待解决的问题。针对上述CO2光还原反应存在的问题,我们在本文中首次提出并探索了利用强氧化性Na2O2材料在紫外光照射下进行CO2光还原的尝试。理论计算和实验测试证明Na2O2本质上是一种半导体材料,其带隙约为3.4 eV。同时,强氧化性的Na2O2材料既可以较为持久地氧化H2O又可以有效地吸附和活化CO2分子。光还原实验结果表明,在紫外光照射下的水蒸汽环境中,Na2O2可以将CO2还原为CO;在H2O与Na2O2的摩尔比为1:1条件下,还原产物CO在反应12 h内以1.2?mol/h的速率维持近乎线性的增长。傅里叶变换红外测试揭示,在CO2光还原反应过程中出现的碳酸盐类产物,是一个非常重要的中间反应产物。在本文中,我们根据观测到的各种反应现象,结合各种表征测试结果和理论分析,提出了Na2O2光还原CO2的反应机理。
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