【摘 要】
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电致变色超级电容器是一种新型智能储能器件,不但能进行能量存储与释放,还能通过器件颜色可视化地监测其储能状态,为多功能集成化超级电容器提供了新发展方向。WO3因兼具优异的电致变色和储能性能已在电致变色超级电容器中有很多的应用研究,但是仍存在一些问题亟待解决,例如:对储能和电致变色性能的表征不同步、反应机制不明、器件电位窗口存在负电位、容量低。鉴于此,本论文以WO3为主要研究对象,通过电化学-光谱同步
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电致变色超级电容器是一种新型智能储能器件,不但能进行能量存储与释放,还能通过器件颜色可视化地监测其储能状态,为多功能集成化超级电容器提供了新发展方向。WO3因兼具优异的电致变色和储能性能已在电致变色超级电容器中有很多的应用研究,但是仍存在一些问题亟待解决,例如:对储能和电致变色性能的表征不同步、反应机制不明、器件电位窗口存在负电位、容量低。鉴于此,本论文以WO3为主要研究对象,通过电化学-光谱同步测试对WO3薄膜电致变色和储能性能进行同时评价,采用电化学原位XRD等对微观反应机制进行探究,利用微观形貌调控策略构筑高性能电致变色超级电容器,并建立了器件颜色与其能量状态对应关系图。为了探究双功能电极电致变色和储能性能相关性,选取三维交联WO3纳米线薄膜（WO3NWNs/FTO）为研究对象,通过电化学-光谱同步方法对其双功能进行同时评价,研究结果表明WO3NWNs/FTO电极透过率与储能状态一一对应。在4 m A/cm~2电流密度下,电极展示出21.69 m F/cm~2面积比电容和相应的51.42%光学调节范围（ΔT）。通过电化学原位XRD测试发现电极储能电致变色性能主要受表面赝电容反应调控。基于WO3NWNs/FTO组装的电致变色储能器件在1 m A/cm~2电流密度和0～1.8V电压范围下展现出18.46 m F/cm~2面积比电容和26.85%ΔT,器件颜色也从深蓝色变成无色。为了提高WO3薄膜的比电容,设计制备枝状WO3薄膜纳米线阵列（WO3BNW/FTO）。探究草酸和柠檬酸加入量及相对比例对WO3薄膜微观形貌及电致变色储能性能影响,发现当草酸加入量为0.6 g,且与柠檬酸的质量比为1:1时制备的WO3 BNW/FTO电极呈现出最大的电致变色储能性能。在4 m A/cm~2电流密度下,其展示出38.48 m F/cm~2比电容和66.82%ΔT@650 nm。通过电化学原位XRD测试揭示电极的双功能性能受Al3+离子嵌入/脱出反应调控。以WO3 BNW/FTO为负极构筑的WO3 BNW/FTO//V2O5NT/FTO电致变色储能器件在1.5 m A/cm~2电流密度下,显示出22.75 m F/cm~2面积比电容和45.81%ΔT。经过5000次循环后,该器件电容保持率为93.97%,透过率调节范围保持率为93.31%。为了进一步提高WO3薄膜的比电容和透过率调变能力,以聚（乙二醇）-聚（丙二醇）-聚（乙二醇）（P131347）为结构导向剂,设计合成具有高取向（202）晶面的二维WO3纳米片阵列薄膜（WO3 NSHs/FTO）。系统地研究溶剂热温度和P131347加入量对WO3薄膜微观结构及电致变色储能性能的影响规律,结果表明在P131347加入量为0.5 g,反应温度为120℃,反应时间为8 h条件下制备WO3薄膜具有最大的电致变色储能性能。在电流密度为3 m A/cm~2下,其面积比电容和ΔT分别为47.65 m F/cm~2和66.81%（650 nm波长）。通过原位XRD、XPS等测试发现,WO3 NSHs/FTO电极的电致变色储能性能受Al3+离子插入/脱出WO3后W6+/W5+原子浓度比调控。为了探究二维WO3纳米片阵列薄膜的应用能力,构筑WO3 NSHs/FTO//V2O5NT/FTO电致变色储能器件。在2 m A/cm~2电流密度下,该器件显示出26.11 m F/cm~2面积比电容和相应的50.74%ΔT@650,其颜色也同步地从深蓝色转变成无色,实现了器件颜色对其储能状态的智能监测。经5000次循环后,器件容量保持率高达95%,表现出优异的循环稳定性。
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