钙钛矿太阳电池（PSCs）因为具有优异的光伏性能在近十年来受到研究者的广泛关注。到目前为止,作为最具有潜力的光伏材料,钙钛矿太阳电池的认证效率已突破了25%。然而,钙钛矿薄膜容易受到空气中水、氧、光等外在因素的影响造成其器件性能的下降,这也是阻碍钙钛矿太阳电池进行可持续发展和商业化应用的首要因素。多晶钙钛矿薄膜由于在成膜过程中存在大量的晶核和较小的晶粒,通常具有高密度的缺陷。这些缺陷通常被认为是钙钛矿太阳电池产生非辐射性复合的源头,严重损害了其光伏性能。因此,钙钛矿吸光层的质量对钙钛矿太阳电池的性能和稳定性至关重要。为达到优化薄膜质量的目的,在本论文中,我们开发了一种新的策略来制备具有合适晶粒尺寸晶粒的钙钛矿薄膜,对高性能钙钛矿太阳电池的发展具有重要意义。高质量的钙钛矿薄膜是制备高效太阳电池的先决条件。通过引入平面热压来促进钙钛矿膜的重结晶,从而获得大晶粒、光滑表面的高质量钙钛矿膜。此外,在钙钛矿薄膜表面引入疏水的三甲氧基（1H,1H,2H,2H-十七氟癸基）硅烷（FAS）低聚物作为双功能屏障层,能够钝化缺陷和保护钙钛矿膜。经平面热压处理的钙钛矿电池光电转换效率（PCE）由18.35%提升到20.52%。并且由于晶界的减少和FAS低聚物的积极作用,优化后的器件表现出更优越的湿度稳定性。二维（2D）钙钛矿太阳电池由于光吸收差和电荷传输受限,造成其效率较低,限制了其作为光伏器件的应用。为应对挑战,我们提出了通过图案化压印工艺制备高质量的图案化二维钙钛矿薄膜来获得高效的钙钛矿太阳电池。在图案化压印过程中,二维钙钛矿薄膜在模板产生定向压应力的作用下发生重结晶,诱导高n相晶体生长,以实现更好的载流子分离和传输。同时,图案化薄膜具有更好的光吸收和增加的界面接触。最终,基于图案化二维钙钛矿薄膜的器件的光电转换效率高达18.10%,并提高了总体稳定性。