【摘 要】
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氢能是一种清洁、高效的新能源,储氢技术是氢能发展的关键环节,水合物储氢由于密度高、储放氢速度快、成本低、安全环保成为最有潜力的储氢技术之一。除了储氢压力和储氢密度之间存在难以调和的矛盾,氢气水合物的储存亦是其规模利用的难点之一。高压储氢后的低压稳定保存是水合物储氢技术面对实际应用时的一大障碍。由于运输与保存过程环境变化可能导致水合物分解,同时取用时需要控制释氢速率,因此研究氢气水合物的分解特性及低
【基金项目】
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国家科学自然基金(51876069);
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氢能是一种清洁、高效的新能源,储氢技术是氢能发展的关键环节,水合物储氢由于密度高、储放氢速度快、成本低、安全环保成为最有潜力的储氢技术之一。除了储氢压力和储氢密度之间存在难以调和的矛盾,氢气水合物的储存亦是其规模利用的难点之一。高压储氢后的低压稳定保存是水合物储氢技术面对实际应用时的一大障碍。由于运输与保存过程环境变化可能导致水合物分解,同时取用时需要控制释氢速率,因此研究氢气水合物的分解特性及低压稳定性对于氢气水合物的保存和运输非常重要。本文使用四氢呋喃(THF)作为二元氢气水合物的促进剂,通过降压分解法、阶梯升温分解法及恒温分解法开展THF-H2水合物分解实验。结果显示THF-H2水合物分解分为三个阶段:快速分解、慢速分解、稳定阶段。分解压力越高,最终稳定阶段保存越多的氢气分子。THF-H2水合物存在“类似自保护效应”,异常分解区间为253 K~268 K,在268 K、5 MPa下出现最明显的自保护效应,分解率为42.6%,氢气剩余量为0.15 wt%。本文研究了不同保护层包覆的THF-H2水合物分解,探究了不同保护剂种类、使用量、温度、压力对THF-H2水合物低压稳定性影响。结果表明,四种保护剂对提高THF-H2水合物低压稳定性影响:环戊烷(CP)>环氧环戊烷(ECP)>四氢呋喃>冰层。分解压力越高,THF-H2水合物的最终分解率越低。最佳保存条件为环戊烷使用量20 m L、5 MPa、264 K,此条件下最终氢气剩余量为0.24 wt%,比相同压力下常规保存的氢气剩余量提高了118%。使用拉曼光谱原位观测THF-H2水合物分解过程,结果显示在268 K条件下具有异常分解现象,与宏观实验结果一致。由拉曼光谱微观观察结果分析可知:THF-H2水合物分解机理为初始分解导致氢气扩散从而形成一层THF水合物壳,由于热膨胀系数差异,足够厚的THF水合物层对内部氢气水合物产生额外压力,抑制了内侧氢气的释放。THF-H2水合物低压保存机理为CP最终会在水合物表面形成一层CP水合物壳,氢气分子需要通过两层阻碍层(CP水合物壳和THF水合物壳)才能扩散到气相,增强了THF-H2水合物的低压稳定性。通过本文的研究为氢气水合物的分解释氢及稳定储存提供一定的实验和理论基础,促进水合物储氢技术的工业化应用。
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