离子液体作为一类完全由阴阳离子组成的介质，由于其独特的性质已广泛地应用在诸多领域。众所周知结构决定性质，离子液体中存在的阴阳离子间的相互作用及运动规律对离子液体的性质有着很大的影响。因此，阴阳离子间相互作用的研究将对我们设计离子液体有着非常重要的指导作用。然而，我们对离子液体的微观结构和相互作用的研究还非常有限。鉴于此，本论文采用电子密度拓扑分析、谱学和物化性质测量等手段相结合的方法来研究了离子液体阴阳离子间的相互作用。　　首先，利用衰减全反射红外光谱(ATR-IR)和量化计算以及电子密度拓扑分析相结合的方法研究了1-丁基-3-甲基咪唑阳离子和七种不同的阴离子:[OH]-、[CF3CO2]-、[HSO4]-、[H2PO4]-、[Cl]-、[PF6]-和[BF4]-所组成的离子液体，在纯态和水溶液中的频率变化和氢键密度信息。发现在纯离子液体状态下，离子液体的C-H伸缩振动的频率变化不仅与结合能△E相关，同时也与阴离子粒径大小相关。而且不同离子液体C2-H伸缩振动频率的变化与阴阳离子间形成氢键的氢键密度(ρBCP)成单调关系。随着氢键密度的增加，振动频率减小。阴阳离子间氢键密度从大到小顺序为:[OH]-＞[H2PO4]-＞[HSO4]-＞[CF3CO2]-＞[Cl]-＞[BF4]-＞[PF6]-。　　采用电导率、黏度、表面张力和过量体积测量相结合的方法，研究了[Bmim][NO3]、[Bmim][BF4]、N4NO3和N4Ac四种离子液体水溶液的物化性质。通过离子液体的电导率的变化情况和表面张力数据发现离子液体既能体现有机物的性质又能表现出无机盐的性质，将含有相同阴离子的典型无机盐和含有相同阳离子基团的典型有机物与离子液体在电导率、黏度、表面张力和过量体积四种物化性质上进行比较，得出其与有机物性质的相似程度的顺序为:N4Ac＞N4NO3＞[Bmim][BF4]＞[Bmim][NO3]。并认为影响这种顺序的原因为阴阳离子的缔合作用，这得到了反应缔合情况的无限稀释摩尔电导率、过量体积和离子率数据的支持。提出了离子液体的这种“二重性”，并给出了影响这种“二重性”的因素。　　利用一维红外结合二维相关谱来研究了N4NO3离子液体水溶液的变化过程，发现在浓度比较低时(0.10＜XH2O＜0.40)，离子液体主要以离子对或者离子簇的形式存在，水主要与离子液体两端阴离子和烷基链发生作用;随着水含量的增加，离子对结构逐渐被打破，当XH2O＞0.4时，水逐渐包裹了阴阳离子并在亲水端与阳离子形成N-H…O键。这个结论同时得到了电子密度拓扑分析数据的支持。　　通过以上研究，本论文结合红外光谱、物化性质，电子密度拓扑分析方法，从氢键电子密度、缔合能力等多方面多角度地研究了离子液体阴阳离子间的相互作用，构建了结合谱学、物化性质和量化计算手段对离子液体体系结构-性质-相互作用关系进行研究的初步框架，为进一步研究离子液体中的相互作用关系以及离子液体的设计打下了一定的基础。