新型磁性材料的研究可能促成新的实用功能性材料的诞生。以密度泛函理论为基础的第一原理计算方法提供了一个有力的工具,使我们可以更好的研究这些材料的磁性和电子态等性质,理解相关物理机制,有助于探索相关应用。本文通过第一原理计算研究了三种铁基材料的磁性。　　 有试验报道,生长在GaAs表面的FeSe可以有室温铁磁性。为此我们研究了FeSe的各种自旋构型和电子结构,结果显示,铁层内条纹状反铁磁结构比棋盘状反铁磁更稳定,层间存在非常弱的耦合,通过考虑自旋量子多体效应研究了铁原子的磁矩涨落。在此基础上,我们研究了FeSe含有铁空位的晶体结构、电子态和磁学性质,发现基态下铁空位趋向于出现在同一子晶格上,因而FeSe系统会出现宏观铁磁性。我们由此解释了FeSe的磁性起源。　　 我们研究了LiFeAs的晶体结构、电子态和磁性等性质。通过对不同自旋构型的LiFeAs进行晶体结构优化,确定其磁性基态。结果显示,LiFeAs的磁性基态是条纹状反铁磁结构,铁层之间呈现弱的反铁磁相互作用,计算所得到的原子内部位置和实验值吻合很好,其电子结构和磁性与其它铁基超导材料类似。　　 我们研究了具有ThCr2Si2结构的EuFe2Si2。EuFe2Si2包含Eu和Fe两种磁性原子,有多种可能的自旋构型,计算结果显示,不同于其它ThCr2Si2铁基材料的条纹状反铁磁基态,EuFe2Si2的磁性基态是Eu层和Fe层都分别成铁磁分布,但两者的磁矩方向相反。我们进一步研究了它的电子态和磁学稳定性,结果证明它有望成为一种新型实用磁性材料。