超声诱导过渡金属氮化物分解水产氢

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目前随着能源短缺和环境污染问题的日益严重,世界范围内对清洁和可再生能源作为传统化石燃料的替代品的渴望也日益高涨。氢气被认为是可再生能源,且为化石燃料的理想替代者之一。振动能源在我们的日常生活中几乎无处不在,如振动、噪音等,几乎随时随地都会发生。如果这些能源都能被收集和利用,这将是能源领域一个有趣而重大的突破。一些催化材料通过超声振动与电化学过程的耦合,具有将机械能转化为化学能的潜力。到目前为止,有些传统的催化材料的产氢性能并不理想。近年来,过渡金属氮化物(TMNs)在催化领域越来越受到大家的关注。TMNs通常表现出较好的导电性,在电、光或光电催化反应中呈现较好的应用前景。通过构造异质结构来改善材料的催化性能是一个非常实用的方法。构建异质结构可促进电荷载流子分离,从而提高超声诱导产氢的活性。本文第一个工作,成功合成了具有氧化层的三元过渡金属氮化物Ni3FeN的复合催化材料,并将其应用于超声辅助分解水产氢的模型反应;第二个工作,成功合成了Co4N-WNx双相过渡金属氮化物,在纯水中,利用其进行超声辅助分解水产氢。深入探究了如上两模型反应过程中产生的氧活性物种。本文主要研究内容如下:(1)通过氧化-快速氮化法获得样品Ni3FeN,进一步氧化构建Ni3FeN-Ni Fe O的异质结的复合结构。实验结果表明,复合材料具有相对较好的析氢性能。为了探究反应机理,我们对样品进行了电化学极化曲线、阻抗测试等实验。通过调控氧化时间,发现氧化10min的复合材料产氢效果最佳。(2)以CoWO4为前驱体,经过氮化制备了基于双相过渡金属氮化物的Co4N-WNx。中心对称Co4N和非中心对称WNx之间的界面促进了电荷载流子分离。压电力显微镜(PFM)测量初步显示,Co4N-WNx具备产生压电特性的特征。调控Co4N-WNx的非中心对称结构,使得纯水中的产氢率约为262.7μmol·g-1·h-1。结果表明,材料在超声诱导条件下催化析氢效率是可观的。此外,Co4N-WNx还可以同时实现制氢和Rh B降解。本研究内容在设计高效的超声催化材料方面提供了一种新的路径。
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