【摘 要】
:
目前随着能源短缺和环境污染问题的日益严重,世界范围内对清洁和可再生能源作为传统化石燃料的替代品的渴望也日益高涨。氢气被认为是可再生能源,且为化石燃料的理想替代者之一。振动能源在我们的日常生活中几乎无处不在,如振动、噪音等,几乎随时随地都会发生。如果这些能源都能被收集和利用,这将是能源领域一个有趣而重大的突破。一些催化材料通过超声振动与电化学过程的耦合,具有将机械能转化为化学能的潜力。到目前为止,有
【基金项目】
:
国家自然科学基金项目多酸基生物质碳纳米管固体催化剂的制备及催化性能研究,(项目编号:21373105);
论文部分内容阅读
目前随着能源短缺和环境污染问题的日益严重,世界范围内对清洁和可再生能源作为传统化石燃料的替代品的渴望也日益高涨。氢气被认为是可再生能源,且为化石燃料的理想替代者之一。振动能源在我们的日常生活中几乎无处不在,如振动、噪音等,几乎随时随地都会发生。如果这些能源都能被收集和利用,这将是能源领域一个有趣而重大的突破。一些催化材料通过超声振动与电化学过程的耦合,具有将机械能转化为化学能的潜力。到目前为止,有些传统的催化材料的产氢性能并不理想。近年来,过渡金属氮化物(TMNs)在催化领域越来越受到大家的关注。TMNs通常表现出较好的导电性,在电、光或光电催化反应中呈现较好的应用前景。通过构造异质结构来改善材料的催化性能是一个非常实用的方法。构建异质结构可促进电荷载流子分离,从而提高超声诱导产氢的活性。本文第一个工作,成功合成了具有氧化层的三元过渡金属氮化物Ni3FeN的复合催化材料,并将其应用于超声辅助分解水产氢的模型反应;第二个工作,成功合成了Co4N-WNx双相过渡金属氮化物,在纯水中,利用其进行超声辅助分解水产氢。深入探究了如上两模型反应过程中产生的氧活性物种。本文主要研究内容如下:(1)通过氧化-快速氮化法获得样品Ni3FeN,进一步氧化构建Ni3FeN-Ni Fe O的异质结的复合结构。实验结果表明,复合材料具有相对较好的析氢性能。为了探究反应机理,我们对样品进行了电化学极化曲线、阻抗测试等实验。通过调控氧化时间,发现氧化10min的复合材料产氢效果最佳。(2)以CoWO4为前驱体,经过氮化制备了基于双相过渡金属氮化物的Co4N-WNx。中心对称Co4N和非中心对称WNx之间的界面促进了电荷载流子分离。压电力显微镜(PFM)测量初步显示,Co4N-WNx具备产生压电特性的特征。调控Co4N-WNx的非中心对称结构,使得纯水中的产氢率约为262.7μmol·g-1·h-1。结果表明,材料在超声诱导条件下催化析氢效率是可观的。此外,Co4N-WNx还可以同时实现制氢和Rh B降解。本研究内容在设计高效的超声催化材料方面提供了一种新的路径。
其他文献
马克思主义中国化时代化发展孕育出人类文明新形态。人类文明新形态的创造、丰富与发展是人类社会发展史上的重大事件。人类文明新形态是新时代中国特色社会主义的理论与实践成果,是科学社会主义的当代表征;人类文明新形态是中华优秀传统文化的时代性重构,是中华民族伟大复兴的文明成果;人类文明新形态是中国式现代化道路的主体内容,是中国式现代化的本质要求。通过制度形态、文化形态和路径形态等三个维度的立体性考察,人类文
一种环境友好的氢燃料生产方法是电化学分解水,在电催化剂的帮助下,阴极发生析氢反应(HER)生成H2,阳极发生析氧反应(OER)生成O2。目前,贵金属基催化剂常用于HER和OER反应,但贵金属基催化剂的稀缺性、高昂的成本和不稳定性一直阻碍着它们的广泛应用。所以,开发原材料丰富、造价低廉且对HER和OER反应具有高活性的电催化剂,是实现电解水工艺低耗能、高效率的关键。本文以双金属有机框架(MOFs)为
为了缓解能源枯竭和环境污染问题,燃料电池作为一种效率高、无污染的能量转换设备倍受科学家们青睐,但是迟缓的阴极反应动力学和造价昂贵的贵金属阴极催化剂限制了其大规模的商业化应用。碳基过渡金属催化剂由于其高催化活性和低廉的价格已经成为阴极催化材料的一个重要研究方向。本文从复合结构设计的角度出发,制备了不同形貌的杂原子掺杂碳基过渡金属复合材料,主要内容如下:(1)以尿素和聚乙烯亚胺为碳/氮源,以六水合氯化
离子水溶液广泛存在于自然界中,其中卤素离子无机盐对维持生态平衡起着举足轻重的作用,为探究卤素离子水合及其与蛋白间的相互作用,本文尝试构建氟离子的浮动电荷可极化力场,主要研究内容如下:1.应用量子化学方法MP2/aug-cc-p VTZ//B3LYP/6-311++G(d,p)计算[X(H2O)1-6]-(X-=F-/Cl-/Br-/I-)的几何结构和结合能。为描述水合氟离子中水分子分布的各向异性,
毛细管胶束电动色谱法是毛细管电泳的一种分离模式,通过在背景电解质中添加离子胶束来实现,该方法尤其适用于中性物质和带电小分子的分离,并能在短时间内以较少的试剂量实现高效分离。论文以毛细管胶束电动色谱法为基础,在反向电压下对联磺甲氧苄啶片中三种成分和环境水样中五种磺胺类物质进行了分析。由于环境水样中磺胺类药物残留量少、样品基质较复杂,需要提高检测灵敏度,最简单有效的途径是结合毛细管柱前或柱上富集技术,
尿素是常用的蛋白质变性剂,但其致蛋白质变性的微观机制仍存在争议。由于理论上大多采用非极化分子力场,不能很好地体现极化现象。本文将发展原子-键电负性均衡浮动电荷分子力场(ABEEM/MM),以尿素-甘氨酸二肽-水体系为模型体系,构建ABEEM/MM势能函数,探讨尿素、甘氨酸二肽、水分子之间的相互作用,以及电荷极化、电荷转移等性质。主要内容如下:(1)选用[(Urea)(Gly)2(H2O)n](n=
随着社会快速发展,化石燃料危机和环境污染问题日益严峻,清洁可再生能源的发展受到越来越多的关注,光催化分解水产生的氢能是理想的候选能源之一。因此,开发合适的半导体光催化剂,可以实现光照下高效分解水制氢。在各种层状钙钛矿型金属氧化物中,Sr2M2O7(M=Nb、Ta)被发现是紫外光区整体水分解的高效光催化剂。在本篇论文中,以Sr2M2O7(M=Nb、Ta)作为理论模型,首先利用第一性原理研究了不同浓度
质子转移是DNA分子化学反应的基本过程之一,因其与电荷转移和DNA的氧化损伤密切相关,研究DNA分子中质子转移的微观机制成为热门的科学主题。在核酸碱基中鸟嘌呤(G)具有最低的电离和水溶液氧化电位,易被氧化生成自由基阳离子(G·+)。为了探究G·+脱质子及质子转移的微观机制,本论文使用量子化学方法(QM)研究气相下水分子对G·+脱质子过程的影响,发展并应用QM/ABEEM(MM)方法模拟水溶液中的该
近年来,锌离子电池(ZIBs)由于成本低、资源丰富和环境友好性,已成为一种很有前途的大规模应用的储能设备。与液体电解质刚性电池相比,固态电池(ss Bs)更有益,可提供高灵活性、高耐磨性和防泄漏。目前,各种凝胶电解质已被研究并应用于ZIB中。纤维素作为一种主要的天然可再生聚合物已被广泛应用。本实验围绕纤维素,进行了如下工作:(1)以木质纤维素(棉花)为基体,以Na Cl为填料,制备了一种应用于锌离