【摘 要】
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随着工业经济迅速发展,典型含酚工业有机废水排放量日益剧增,“近零排放”目标下的含酚废水深度净化回用迫在眉睫。相比较于吸附、冷凝、膜分离等废水净化方法手段,基于硫酸根自由基的高级催化氧化技术(SO4-·-AOPs)被广泛关注。过硫酸盐在常温状态下比较稳定,开发高效的功能催化剂有效活化过硫酸盐的过氧键,并产生大量的活性氧物种是实现SO4-·-AOPs的关键。本研究基于金属氧化物和硫化物优异结构和催化特
【基金项目】
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本研究课题来源于以下项目:[1]宁夏重点研发专项:煤化工含盐废水分质提盐关键技术研究与示范(2017BY064)[2]宁夏重点研发专项:多维碳基耦合MxMn3-xO4±δ催化氧化工业废水芳烃类毒副污染物研究(2020BEB04009);
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随着工业经济迅速发展,典型含酚工业有机废水排放量日益剧增,“近零排放”目标下的含酚废水深度净化回用迫在眉睫。相比较于吸附、冷凝、膜分离等废水净化方法手段,基于硫酸根自由基的高级催化氧化技术(SO4-·-AOPs)被广泛关注。过硫酸盐在常温状态下比较稳定,开发高效的功能催化剂有效活化过硫酸盐的过氧键,并产生大量的活性氧物种是实现SO4-·-AOPs的关键。本研究基于金属氧化物和硫化物优异结构和催化特征及其在废水处理中的应用前景,开发形成铁基尖晶石和二硫化钼双功能复合催化材料。通过SO4·--AOPs过程,实现对典型的双酚A(BPA)和苯酚(PN)污染物深度净化,并对氧化过程中的构效关系和作用机制进行深入研究,相关研究内容及结论如下所示。(1)通过沉淀-水热两步法合成Fe3O4-MoS2复合催化材料,Fe3O4颗粒不均匀生长在MoS2片层边缘。对其进行性能测试,结果表明其在90 min内可以实现对双酚A 99.1%的降解,展现出良好的活性。考察了Mo/Fe比例及Fe3O4-MoS2焙烧前后对催化剂活性的影响规律,结果表明Mo/Fe摩尔比为1:2在较低焙烧温度(300℃)合成的催化剂活化性能显著优于其它催化剂。对Fe3O4-MoS2/PDS催化体系的关键影响参数进行研究,优化催化反应适宜条件。(2)在上述研究基础上,进一步深入研究MoS2助催化剂中S和Mo活性位对反应的影响规律和作用过程。使用水热法合成了Fe3O4-CoS2、Fe3O4-FeS2和Fe3O4-MoS2催化剂,研究其对酚类污染物的降解性能,结果表明相比较于Co和Fe活性位点,Mo活性位点是协同促进Fe3O4高效催化氧化的关键助催化位点。(3)主催化活性位点的优化是提升催化性能的有效策略。基于Fe3O4活性相结构特征,通过引入新的活性位点Co,采用沉淀-水热法和两步水热法合成不同比例的双金属尖晶石并复合MoS2,即CoFe2O4-MoS2和FeCo2O4-MoS2催化剂。结果表明Fe/Co摩尔比为1:2的FeCo2O4-MoS2催化剂表现出优异于Fe3O4-MoS2的催化活性,沉淀-水热法相比较于两步水热法制备的催化剂具有更加优异的结构特征和催化活性。多种表征手段证实,FeCo2O4-MoS2活化PDS催化氧化酚类污染物降解过程存在两种途径,即自由基途径和非自由基途径。不同降解途径下形成了包括(4-异丙基苯酚、4-羟基苯乙酮、1,5-己二烯-3-醇等)多种不同的中间副产物,在包括羟基自由基、硫酸根自由基和单线态氧的多种氧化作用下深度矿化成二氧化碳和水,实现有机含酚废水的深度净化。总结而言,本论文从催化剂主/助催化位点结构特征出发,设计开发了不同类型的Fe-Mo双功能复合氧化物催化剂,并探究其对酚类污染物的作用过程和降解机理,相关研究内容旨在为酚类有机废水污染物去除净化提供科学支撑和指导。
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