【摘 要】
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氢气（H2）具有储量丰富、燃烧热值高和绿色环保等诸多优点,开发利用氢能对解决21世纪的能源问题具有重要意义。然而,由于氢气制取困难、储运不便和易爆炸等问题,氢气供应成本高,导致难以建立氢能社会。为此急需寻找便于氢气安全高效地的储运且能快速释放氢气的液相储氢材料。其中,甲酸（HCOOH）和甲醛（HCHO）由于理论氢含量高、来源广泛和易于存储和运输等优点被视为理想的氢载体。近些年催化甲酸、甲醛溶液制氢
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氢气（H2）具有储量丰富、燃烧热值高和绿色环保等诸多优点,开发利用氢能对解决21世纪的能源问题具有重要意义。然而,由于氢气制取困难、储运不便和易爆炸等问题,氢气供应成本高,导致难以建立氢能社会。为此急需寻找便于氢气安全高效地的储运且能快速释放氢气的液相储氢材料。其中,甲酸（HCOOH）和甲醛（HCHO）由于理论氢含量高、来源广泛和易于存储和运输等优点被视为理想的氢载体。近些年催化甲酸、甲醛溶液制氢多数为贵金属催化剂,其成本高且低温条件下催化活性差,不利于实际应用。因此,开发一种成本低廉且能在温和条件下高效制氢的非贵金属制氢体系是氢能走向实际应用的难点和关键所在。本论文致力于制备一系列镍基催化剂,实现室温催化甲酸及甲醛溶液高效稳定制氢。本论文主要研究内容分为以下两个部分:（1）以熔盐法制备的Ti B2为载体,经浸渍法制备Ni/Ti B2催化剂,实现室温下催化甲酸高效分解制氢。通过优化制备工艺提升Ni/Ti B2催化制氢性能,结合TEM、XRD、XPS等表征分析和性能测试结果表明,Ni与Ti B2之间存在金属载体强相互作用（Strong Metal Support Interaction,SMSI）,Ti B2能够在Ni纳米颗粒表面自发迁移,形成Ni芯封装的核壳结构。得益于SMSI效应,所合成的Ni/Ti B2催化剂在无添加剂下即可高效催化甲酸脱氢,在25℃时,Ni/Ti B2最佳催化周转频率（Turnover Frequency,TOF）可达5.85 h-1,为纯Ti B2的292倍。且在六次循环后仍具有优异的催化活性。（2）通过简单的先水热后煅烧的方法制备出不同形貌的Ni O催化剂,用于室温催化甲醛溶液重整制氢。相较于Ni O纳米片,Ni O纳米球具有更高的室温催化甲醛溶液制氢性能。在Ni O催化甲醛制氢体系中,氧气的存在不会抑制氢气的产生,反而有助于提升甲醛重整制氢催化效率。经过一系列表征发现Ni O表面的氧空位可以捕获电子,O2通过氧空位提供的不饱和配位吸附在催化剂表面,吸收电子后转化成活性中心物种过氧自由基（·OOH）促进甲醛中的C-H键的裂解。本论文提出的镍基催化剂能够室温催化甲酸及甲醛溶液高效制氢,为深入理解SMSI的本质和机理以及高活性金属氧化物催化剂的开发和设计提供了新的思路,也为甲酸、甲醛甚至生物质的制氢提供了新的理论支撑。
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