【摘 要】
：
能源危机与环境污染问题的日益加剧,可再生清洁能源的发展具有重要意义。氢气是一种理想的清洁能源,电解水制氢方式是大规模工业制氢的主要途径之一。为提高电解水制氢装置的效率,设计制备高效稳定的电极材料是重中之重。在众多过渡金属化合物电极材料中,过渡金属二硫化物（TMDs）因其边缘位点表现出良好的析氢活性而被广泛研究,但大多数TMDs呈2H相,其基面的半导体性与催化惰性限制了发展。ReS2是一种具有热力学
论文部分内容阅读
能源危机与环境污染问题的日益加剧,可再生清洁能源的发展具有重要意义。氢气是一种理想的清洁能源,电解水制氢方式是大规模工业制氢的主要途径之一。为提高电解水制氢装置的效率,设计制备高效稳定的电极材料是重中之重。在众多过渡金属化合物电极材料中,过渡金属二硫化物（TMDs）因其边缘位点表现出良好的析氢活性而被广泛研究,但大多数TMDs呈2H相,其基面的半导体性与催化惰性限制了发展。ReS2是一种具有热力学稳定1T’相晶体结构的新型TMDs,相邻两个Re原子形成的金属-金属键有利于电荷转移,层间固有的弱范德华力使质子在反应时更易转移运输,使ReS2作为HER催化剂具有广阔的发展前景。基于此,本文以ReS2为主要研究对象,通过元素掺杂与异质结构筑两种策略来制备高活性ReS2基HER催化剂,并对反应内在机理进行深入研究。具体的研究内容与结果如下:（1）采用碳布作为导电集流体,利用一步水热法制备出N掺杂ReS2催化剂（N-ReS2/CC）。系统研究了不同前驱体含量对ReS2纳米片阵列微观结构和缺陷位点的影响,揭示了N掺杂诱导缺陷与电催化性能之间的本质关系,并结合密度泛函理论（DFT）研究了N掺杂对ReS2电子结构及电催化性能的影响,揭示了碱性条件下催化机理。研究表明,N掺杂为ReS2边缘活性位点的H2O解离和H吸附/解吸提供了合适的表面电子环境,同时增加费米能级附近的电子态,加速电荷转移,这些优点协同促进了碱性HER过程。（2）本文提出一种自模板策略,以ReS2自模板,可控还原制备出Re/ReS2异质结构催化剂（Re/ReS2-CC）。系统研究了Re/ReS2两相复合催化剂微观结构和化学成分的影响因素,结合电化学测试,研究了催化剂物相组成与电催化性能之间的关系,并结合DFT计算揭示了Re/ReS2催化剂内在活性机理。研究表明,Re和ReS2之间的强耦合作用显著优化了金属Re的d带电子结构,使Re具有适中的H吸附能力,同时通过加速H2O的活化降低了初始反应步骤中H-O键的断裂势垒,使催化剂在酸性、碱性条件下的催化活性显著提高。综上,ReS2作为HER电催化剂具有巨大的发展前景,同时本研究为ReS2及其复合材料的结构设计与改性及在催化及储能领域中的应用拓宽了思路。
其他文献
应力松弛作为弹簧的主要失效方式,受到广泛的关注。但弹簧种类繁多,受力状态复杂,很难用统一的理论模型预测各类弹簧的松弛行为。为了进一步明确温度对弹簧机理及弹簧本构方程的影响,本文以三种典型弹簧元件（T9A螺旋压缩弹簧、1Cr18Ni9螺旋压缩弹簧以及60Si2MnA碟形弹簧）为研究对象,通过ABAQUS有限元分析软件、光学显微镜、扫描电子显微镜以及透射电子显微镜等分析技术,结合应力松弛加速试验,研究
可穿戴紫外传感器是将紫外探测器直接与人体贴合或整合到用户衣物上的便携式紫外检测设备,它在环境紫外检测和人体过量紫外暴露预警等方面发挥着重要作用。目前常见的可穿戴紫外传感器大多将光电系统封装于柔性基体材料中,以实现紫外检测性能与可穿戴性能的结合。然而这样的构建工艺一般较为繁琐,并且难以从根本上解决各部分元件易在外力作用下分离而导致传感器失效的问题。随着传感器使用场景的复杂化和应用需求的多样化,人们对
调控单原子催化剂中单原子的配位结构,实现碱性溶液中的析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）的水分解和氢吸附过程的同时优化,不仅能够实现高效产氢,而且有助于指导对于单原子催化剂的进一步优化。（1）本文利用激光液相烧蚀的方法合成了NiRu单原子合金催化剂。单个Ni原子被原位氧化然后嵌入Ru基体中。通过调节前驱体Ni Cl2溶液的浓度可以调控Ru基体中氧化Ni原子的浓
锌-空气电池以其独特的功能（包括高能量密度,安全性,低成本和环境友好性）而受到广泛关注。然而,由于其较差的可充电性和低效率,实际应用仍然是一个挑战。其中,空气阴极存在的主要障碍是缓慢的反应动力学,包括放电过程中的氧还原反应和充电过程中的氧析出反应,寻找有效的双功能氧电催化剂是解决这些问题的关键。目前,电催化剂的发展主要包括两个方向:（1）纳米粒子型电催化剂;（2）单原子型电催化剂。纳米粒子型和单原
钢铁材料是工业生产中应用最为广泛的一种材料,但是其在服役过程中的由腐蚀而造成的经济损失和安全隐患是巨大的。通过自组装技术在铁表面修饰缓蚀剂分子膜,生成的自组装膜层致密均匀,可以有效地将铁基底与腐蚀介质隔开,从而稳定铁表面的电化学状态,达到减缓腐蚀的目的。金属离子诱导的配位自组装是为了提升自组装薄膜致密度和厚度而提出的一种新策略,已经在分子催化、水净化、细胞成像等领域取得了快速的发展。配位自组装技术
抗生素的滥用导致耐药细菌不断出现,对人类健康和全球公共卫生造成了严重的威胁。因此,亟需开发新型无抗生素抗菌策略。近年来,光响应抗菌策略有望成为代替抗生素的治疗手段。碳纳米材料由于具有优异的理化性质和近红外光强吸收,作为新型光响应纳米抗菌剂被广泛研究。然而,传统的碳纳米材料共轭带较长,光吸收能力有限。单一组分的碳材料和单一的抗菌手段也难以实现高效的细菌灭活。因此,迫切需要开发以碳纳米材料为载体的协同
21世纪以来,过度使用化石燃料导致空气环境污染和全球气候变暖,开发清洁、可再生的化石燃料替代品已是当务之急。氢气是一种有前途的能源载体,其能量密度远远超过汽油和煤炭。与此同时,氢气燃烧产物是水,不会产生环境污染。电解水制氢技术是一种高效、无污染的制氢方法。一般来说,电催化水分解由两个半反应组成,即析氢反应（HER）和析氧反应（OER）。电催化制氢的阻力主要来自于缓慢的动力学所导致HER和OER中高
9Cr-ODS（Oxides dispersion strengthening）钢具有优异的蠕变性能和抗辐照性能,是未来新一代核反应堆的候选材料之一。然而9Cr-ODS钢中Cr含量较低,抗腐蚀性能较差,这成为制约其实际应用的关键问题之一。通过在9Cr-ODS钢中添加高含量的Al,可以大大提高其抗腐蚀性能,但同时也会对力学性能产生影响。为了兼顾ODS钢的力学性能和抗腐蚀性能,本文研究了Zr和Al元素
传统导电水凝胶普遍存在力学性能差、导电内部结构不均一等问题,这严重限制了导电水凝胶的应用前景,因此导电水凝胶力学性能、抗冻、抗干性能亟待改善。丙烯酰胺与丙烯酸具有良好的亲水性,可以通过交联形成稳定的聚丙烯酰胺-丙烯酸水凝胶基体（PAAM）,Fe3+可以与PAAM配位形成离子交联增强水凝胶的机械性能同时赋予水凝胶优异的离子导电性能,但PAAM-Fe3+导电水凝胶的力学性能、抗冻、抗干性能仍不能满足柔
本论文旨在通过设计分子结构制备高效自愈合的自修复水凝胶,探究自修复与交联键类型的关系,基于此优化结构设计组装全水凝胶的一体化柔性超级电容器和具有良好界面亲和性的纸基微型超级电容器,以提升柔性储能器件的使用寿命、拓展超级电容器的应用领域。主要研究内容如下:为了解决柔性储能器件的层间剥离与结构损坏问题,通过一步反应聚合制备了自愈合型两亲性超分子凝胶,研究了自愈合凝胶中的离子缔合作用,分析阻抗与凝胶微观