【摘 要】
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半导体材料光催化分解水制氢将光能转化为清洁能源氢能,已成为解决能源危机与环境问题的有效手段。作为层状结构的三元金属硫族化物,硫化铟锌（ZnIn2S4）具有较窄的带隙,可用于可见光下光催化产氢。但由于其光生电子-空穴易复合,光催化产氢量子效率不高。将ZnIn2S4与其他材料复合,可有效提高其电子-空穴对的分离与传递效率。鉴于此,本论文构建了基于ZnIn2S4的两种复合材料,探究其光催化产氢性能,主要
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半导体材料光催化分解水制氢将光能转化为清洁能源氢能,已成为解决能源危机与环境问题的有效手段。作为层状结构的三元金属硫族化物,硫化铟锌（ZnIn2S4）具有较窄的带隙,可用于可见光下光催化产氢。但由于其光生电子-空穴易复合,光催化产氢量子效率不高。将ZnIn2S4与其他材料复合,可有效提高其电子-空穴对的分离与传递效率。鉴于此,本论文构建了基于ZnIn2S4的两种复合材料,探究其光催化产氢性能,主要研究结果如下:（1）选用金属酞菁（MPc）与ZnIn2S4复合,构建了系列ZnIn2S4/MPc复合催化剂（M=Zn、Ni、Mg、Fe、Co、H）,并探究了不同金属酞菁对复合物产氢性能的影响。结果显示:与ZnIn2S4相比,ZnIn2S4/MPc均具有更强的光催化产氢性能,其产氢速率按如下顺序递增:ZnIn2S4＜ZnIn2S4/Co Pc＜ZnIn2S4/H2Pc＜ZnIn2S4/Fe Pc＜ZnIn2S4/Mg Pc＜ZnIn2S4/Ni Pc＜ZnIn2S4/Zn Pc,其中ZnIn2S4/0.5%-Zn Pc产氢速率最佳,可达到1176.9μmol·g–1·h–1,是纯ZnIn2S4的9.4倍。采用多种光谱及电化学分析手段阐明了MPc的增效机制:ZnIn2S4/MPc复合催化剂受光激发后,MPc的最高占有轨道（HOMO）上的电子跃迁至最低空轨道（LUMO）,进而转移至ZnIn2S4导带,用于还原水产氢;而ZnIn2S4价带的光生空穴则转移至MPc的HOMO轨道,从而实现了光生载流子在空间的有效分离,故MPc负载提高了ZnIn2S4的光催化产氢性能;此外,金属酞菁自身的光吸收能力及LUMO轨道位置是影响光生电子数量的关键因素。（2）采用磷化二钴（Co2P）作为助催化剂,乙二胺（EDA）作为桥连剂,构筑了ZnIn2S4/EDA/Co2P复合催化剂,并探究了其光催化产氢性能。结果显示:当Co2P/ZnIn2S4与EDA/ZnIn2S4的质量比分别为12.5%和0.5%时,制得的ZnIn2S4/EDA/Co2P异质结催化剂的产氢活性最佳,高达2324.1μmol·g–1·h–1,分别约为ZnIn2S4/Co2P和ZnIn2S4的1.7倍和18倍。Zeta电位及光电化学等表征结果表明,Co2P复合可增强ZnIn2S4的光吸收能力及电荷分离效率,但二者的等电点均在p H2以下,在近中性的水中,其表面带负电荷,不利于紧密接触;采用两个端基带正电荷的乙二胺(p Ka1=9.9)为桥连剂可显著增强Co2P和ZnIn2S4之间的界面作用,极大地促进了光生电子与空穴的迁移与分离,从而进一步提高ZnIn2S4/Co2P的光催化产氢性能。
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