【摘 要】
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析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）是电解水和燃料电池最关键的反应,但是这三个反应动力学缓慢,需要使用电催化剂来提升其反应速率。目前商用的电催化剂主要为铂族贵金属及其氧化物,但是成本高储量低限制了贵金属的大规模应用。因此降低成本并实现高性能是目前电催化剂研究的主要方向。过渡金属由于低成本高储量成为研究热点,但是过渡金属本征催化活性低,需要通过结构调控提升其性能,磷化是比较可
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析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）是电解水和燃料电池最关键的反应,但是这三个反应动力学缓慢,需要使用电催化剂来提升其反应速率。目前商用的电催化剂主要为铂族贵金属及其氧化物,但是成本高储量低限制了贵金属的大规模应用。因此降低成本并实现高性能是目前电催化剂研究的主要方向。过渡金属由于低成本高储量成为研究热点,但是过渡金属本征催化活性低,需要通过结构调控提升其性能,磷化是比较可行的一种手段。同时,虽然贵金属成本高昂,但是其催化性能是过渡金属无法比拟的,可以通过降低贵金属使用量来获得相对低廉高效的电催化剂,构筑低含量贵金属-过渡金属合金以及贵金属单原子均是可行的方法。钴基沸石咪唑酯有机骨架（ZIF-67）具有高比表面、多孔性、结构明确可调控等特性,以其热解产生的氮碳基底负载金属活性中心是制备高效电催化剂的有效策略。因此,本论文以ZIF-67衍生的电催化剂为研究对象,旨在构建低成本高性能的电催化剂并探究其构效关系。（1）使用绿色无毒的有机磷源刻蚀ZIF-67,在不同温度下热解,调控了合成的电催化剂的物相和形貌结构。在700℃下合成的具有多层碳交替包覆的独特核壳结构的纯相单晶磷化钴,表现出高效的HER和ORR性能。粗糙的碳层增大了催化剂的比表面积,提高了吸附性,大量的孔洞有助于物质输运和电荷转移,同时暴露了更多的活性位点,促进了电催化反应的进行,多层碳包覆提高了催化剂的稳定性。（2）采用冷凝回流法,将钌成功引入ZIF-67合成了 CoRu-ZIF-67,经过热解获得了氮掺杂碳负载的钴钌合金颗粒,具有卓越的全pH析氢性能。在碱性、酸性和中性介质中实现10mA/cm2分别仅需10、6和30 mV的过电位。KSCN和H3PO4阻断测试证明了钴钌合金颗粒和吡啶氮均为活性位点,在钴钌合金上发生的动力学过程为快速的塔菲尔过程,高效的HER性能来源于两者的协同作用。（3）以ZIF-67为载体,将RuCl3限域在腔体内经过热解和酸刻蚀制备了 Cl、N共配位的钌单原子催化剂Ru-Cl-N SAC。Ru-Cl-N SAC具有高效且稳定的HER、OER和ORR三功能性能,装配的全水电解池仅需要1.49 V即可实现10mA/cm2电流密度,搭建的锌-空气电池比容量达到804.26 mAh/g、可稳定循环360 h。同步辐射表征和理论计算揭示了其高效的活性来源于Cl对钌单原子的电子结构调控,降低了 H在单原子Ru位点上的最稳定吸附能和含氧中间体吸附自由能,极大地提升了 Ru位点的催化活性。
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