基于强场光电子全息的分子结构及价电子超快过程探测

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飞秒、阿秒激光脉冲的出现,推动了超快探测技术的发展,为物理学、化学、材料科学、生命科学等领域提供了具有超高时空分辨率的强大研究工具,使得探测原子分子结构,追踪阿秒时间尺度的物理过程、化学反应过程以及生命过程成为可能。物理学和化学研究中分别发展出了阿秒物理和阿秒化学等研究领域,不断推进探测尺度的极限。目前,强场物理领域研究者们掌握了包括高次谐波谱、瞬态吸收光谱和强场电离光电子谱在内的多种阿秒探测方法,实现了分子轨道成像、核运动过程追踪以及分子内价电子动力学过程探测。过去几年中,基于电子再散射过程的光电子全息成像引起了人们的广泛关注。由于价电子的电离和再散射过程包含了母离子的结构和动力学过程信息,因此,光电子全息一经发现,便被认为是一种极具潜力的阿秒探测方法。目前,光电子全息的控制,以及在此基础上的结构和动力学信息探测方案的开发仍然需要深入的研究,这是光电子全息技术实际应用的关键。本论文针对基于光电子全息的超快探测方案展开研究。详细分析了光电子全息干涉的产生和调控,提出了基于光电子全息的探测原子分子结构以及分子内价电子超快过程的方案;这对阿秒探测技术的发展和光电子全息技术的应用具有重要意义。论文的主要研究内容如下:首先,本文对光电子全息干涉的调控进行了深入研究。利用正交双色激光场,可以有效实现散射电子波包再碰撞过程的时空控制。调节正交双色场的相对相位,可以控制散射电子返回母核的时刻,从而控制全息干涉的产生和消失;调节相对激光强度,可以调控散射电子返回母核发生碰撞的角度,使得光电子全息干涉包含了母核不同角度的结构信息。这对于基于光电子全息的探测方案的实际应用具有重要意义。实现了光电子全息干涉的调控后,本文研究了基于光电子全息的原子分子结构探测方法。利用绝热近似理论分析光电子全息干涉条纹的相位构成,发现,全息干涉条纹的相位中包含了原子分子的固有结构信息——散射振幅的相位。不同靶粒子的全息干涉条纹的偏移,反映了散射振幅相位的差异。由于分子的核间距同其散射振幅的相位存在一一对应的映射关系,通过比较分子的全息干涉条纹的偏移,可以获得分子核间距信息。在对光电子全息干涉条纹的相位进行分析时发现,其中不仅包含了原子分子的结构信息,也包含了价电子的超快过程信息。基于此,本文提出了基于光电子全息的分子内价电子超快迁移过程探测方案。本方案具有阿秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率,实现了对氢分子离子的叠加态电子波包形成的阿秒时间尺度的电子迁移过程的实时追踪。更进一步地,本文利用此方案研究了更加复杂的分子中的价电子迁移过程。通过引入基态的光电子全息干涉条纹作为参考信息,最终实现了不对称分子中的超快电子迁移过程的直接探测,拓宽了基于光电子全息探测电子迁移过程方案的应用范围。最后,本文提出了一种基于光电子全息的直接测量分子内价电子瞬态波包的方案。通过对氢分子离子叠加态的光电子全息干涉的“交叉点”的研究,发现,“交叉点”的形成与分子内价电子迁移过程有关。该结构的平行动量指明了叠加态瞬时的相对相位;横向动量指明了叠加态的展开系数比。利用“交叉点”结构,可以获得价电子瞬态波包的全部信息。
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