上海市近地面大气黑碳浓度时空分布特征及影响因素分析

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黑碳(Black Carbon,BC)是大气环境中仅次于CO2的增温组分,对气候和环境变化具有重要影响,并且由于其粒径较小,极易引发呼吸系统疾病,危害人体健康。城市化石燃料燃烧和交通尾气排放是大气BC的主要来源。本研究以我国高度城市化的上海为研究区域,基于固定站点和移动样带监测方法开展近地面大气BC浓度观测,并对其时空变化特征进行分析。同时,结合气象条件、主要大气污染物、土地利用分类、交通路网分布以及人口经济要素等多元数据资料,对上海近地面大气BC浓度时空变化特征的影响机制进行分析讨论。在此基础上,以土地利用回归模型(Land Use Regression,LUR)为研究手段,基于移动样带监测获取的大气BC浓度数据开展上海市BC浓度空间分布格局模拟,探究上海城市内部近地面大气BC浓度时空分异特征及其影响因素。本研究主要结论如下:(1)上海3个固定站点近地面大气BC日均浓度分别为1.17±0.61μg·m-3(浦东站)、1.11±0.48μg·m-3(闵行站)和2.09±0.97μg·m-3(青浦站),3个站点的大气BC均值(1.56±0.71μg·m-3)是20002011年瓦里关全球大气本底站观测的年平均BC浓度(0.30μg·m-3)的5.23倍。受人为活动影响,固定站点观测的上海市大气BC浓度日变化上存在明显的“双峰双谷”,但工作日和周末差异不显著。月变化和季节变化上,冬季大气BC浓度为最高,在其他三个季节上,3个站点之间变化差异较大。3个固定站点在空间上总体表现为远郊的青浦站大气BC浓度较高,而位于市中心的浦东站和近郊的闵行站大气BC浓度相对较低,其原因可能与外源污染扩散、气象条件及临海距离有关。(2)基于固定站点大气BC浓度观测数据,结合同时期主要大气污染物CO、NO2、O3、SO2、PM2.5浓度数据进行相关性分析,结果表明BC与CO、NO2、SO2、PM2.5之间存在显著线性相关性,说明BC与CO、NO2、SO2、PM2.5之间具有同根同源性。其中BC和PM2.5之间的相关系数最大(0.740.81,p<0.01),且CO、NO2与BC之间相关系数大于SO2(CO:0.430.69,NO2:0.600.70,SO2:0.360.44,p<0.01),表明上海市大气BC浓度受汽车尾气影响大于燃煤排放。结合同时期上海市气象数据分析,结果发现风速和边界层高度与BC浓度具有显著的负相关关系,相关系数分别为-0.42和-0.37(p<0.01)。利用后向轨迹模型进一步分析上海大气BC浓度重污染过程,夏季大气BC重污染过程主要是受到内陆西南方向的外地输送气流影响,而在冬季和春季发生的BC重污染过程主要是受到本地排放和远距离传输的污染气团的两方面的综合影响。(3)结合移动样带监测获取的BC中值浓度数据(BC51),秋季(11.38±6.32μg·m-3)、冬季(11.95±5.35μg·m-3)高于夏季(10.06±7.05μg·m-3)。空间分布上表现为市中心样带BC51浓度低于郊区样带,在道路交叉汇流处以及高速附近易出现BC51高浓度区域,总体上表现为城市化水平越低,BC51浓度越高,呈现一定的线型增长趋势(R2=0.76,p<0.05),农村区域BC51中值平均浓度最高(15.69±1.87μg·m-3),高度城市化区域BC51中值平均浓度最低(6.85±1.41μg·m-3),这种差异性分布主要是由于区域工业点源排放量和高速路段空间分布的差异性导致。受到高速路、省道以及国道上重型柴油机动车排放的影响,BC51中值平均浓度与道路密度之间相关性在100 m3 km缓冲区内逐渐减小,BC浓度受交通道路源排放最大影响距离为2.5 km。(4)基于移动监测BC51样带数据以及多元地理变量空间分布数据建立的上海市2016年冬、2017年夏、2017年秋以及三次综合采样的LUR模型,除2017年夏,其他三个LUR模型结果均具有较高的R2(0.390.71)和较低的RMSE(0.180.34)。选入LUR模型的影响变量大多为交通道路变量、经济人口变量以及自然地理变量,表明这些变量对上海市近地面大气BC浓度影响较为显著。空间分布模拟结果表明在市中心城区的BC51浓度较低,其原因主要是局地BC排放量较小,而BC51高浓度区域主要集中在东部沿海港口区域和西部以及西北部靠内陆的行政区域,如嘉定、宝山和闵行等,前者是由于港口运输BC排放量大,后者则受到内陆输送的污染气流和交通源排放的综合影响,再者区域内分布有较多的污染企业。此外,上海市BC51浓度空间模拟分布具有较为明显的季节差异性,秋、冬季上海市BC51浓度的空间分布受远距离输送气团的影响较为明显,夏季由于整体大气扩散条件较好,BC51浓度空间分布较为均匀。
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