光催化驱动Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环活化PS高级氧化有机污染物的研究

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在新能源开发与利用的高速发展时期,提高光能的利用率和利用效率是有效的途径,同时光催化在光能的利用上有很大的发展空间。本研究通过实验验证了光催化可以较好的驱动Fe循环,同时结合Fe2+对过硫酸盐的活化作用释放出硫酸自由基(SO4·-),同时由于系统内的相互作用,会同时出现其他活性物种(如·OH,·O2)。1.通过重结晶再煅烧制备了 g-C3N4/ZnO与g-C3N4/Bi2O3光催化剂,并采用XPS、EDS、XRD、TEM、SEM对光催化剂的晶型、化学成分、原子形态及空间特征进行表征与分析。2.构建g-C3N4/ZnO/Fe(Ⅲ)/PS系统,探究其反应过程,确定了通过光催化可以驱动Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅲ)循环,并且成功应用于活化PS产生SO4·-。考察了光强、催化剂用量以及部分阴离子对降解效率的影响,对不同污染物均表现出较好的降解效果。通过EPR确定了主要活性物种为SO4-和·OH,最后提出一种通过光生电子获得Fe2+来活化过硫酸盐持续性释放硫酸自由基的可能途径:利用光生电子还原Fe3+产生Fe2+并高效活化过硫酸钠,由此产生的硫酸自由基与空穴获得的羟基自由基共同氧化降解污染物,提高光能的利用率。3.构建g-C3N4/Bi2O3/Fe(Ⅲ)/PS系统主要用于探究药品投加量的影响,创建了过硫酸钠和Fe(Ⅲ)的投加量对g-C3N4/Bi203/Fe(Ⅲ)/PS系统降解效率影响的数学模型,可以更好的指导药品投加量的控制。在5次循环实验下,确定了g-C3N4/Bi2O3/Fe(Ⅲ)/PS系统具有较好的稳定性,多次重复后扔保持着较高的降解效率。通过EPR确定了主要活性物种为.O2-,提出了可能降解途径:利用光生电子还原Fe3+产生Fe2+并高效活化过硫酸钠,由此产生的硫酸自由基与空穴获得的羟基自由基再转换为·O2-,以·O2-来作为主要活性物种。图[30]表[3]参[159]
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