过氧化氢是一种绿色、环保的化工原料,其自身具有强氧化性且使用后的产物无污染,因此广泛的应用于各个领域。过氧化氢的合成从最早的电解法到现在普遍使用的蒽醌法,它们存在反应条件苛刻、设备繁重、能源消耗量大等缺点,人们希望找到一种经济、便捷的绿色生产方法来替代传统的生产方式。直接合成法由于其原料为氢气和氧气,反应条件简单,受到人们广泛关注,但是它存在着反应的危险性较大、催化合成的产率和转化效率低等问题,需进一步研究。本论文通过在钯基催化剂中引入第二类金属和卤素两方面研究了其在氢氧直接合成过氧化氢反应中的催化活性,这为开发用于直接合成H2O2的高活性和选择性催化剂提供了有希望的策略。主要研究内容如下:(1)根据模拟计算预测PdW催化剂能表现出优异的催化性能,因此,本论文在不添加任何助剂的情况下采用工业浸渍法,分别以C,MgO,SiO2,TiO2,CeO2,Al2O3为载体,添加非贵金属钨合成PdW双金属催化剂,表征结果中可以看到金属颗粒均匀锚定在支撑面上,在性能测试中,W-Pd/MgO无论是在主反应还是副反应中均表现出良好的催化能力,W-Pd/Al2O3仅在主反应H2O2的合成中催化活性突出,归因于Al2O3与WO3酸性物质在反应中更高效的催化H2与O2反应合成H2O2,抑制产物进一步发生反应。(2)以工业上常用的氧化铝为载体,改变金属负载比例来探究W掺杂到钯基催化剂中形成的最优复合型材料。实验证明合成了一种“核-壳”结构的W-Pd/Al2O3催化剂,当Pd/W为4:1时(总金属负载量为5 wt%),直接合成H2O2反应中的H2O2产率和选择性分别可以达到156.9 molH2O2kgcat-1h-1和64.5%。值得一提的是,在循环稳定性实验中新型复合催化剂的可再利用率高于80%,且重复使用五次后其催化效率不会明显降低。(3)采用预卤化处理钯基催化剂研究卤素掺杂改性对氢氧直接合成过氧化氢用钯基催化剂的性能影响,并与反应液中直接添加卤素的方式进行对比。实验发现,Br-,Cl-1是催化剂的助剂,F-,I-的添加不利于H2O2的合成。其中,卤素掺杂改性催化剂能获得更好的催化效果,在氢氧直接合成过氧化氢反应中表现出更加优异的催化活性。