【摘 要】
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金属-有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）材料是由有机结构单元和金属节点通过配位键结合而成的一种结晶性多孔材料。MOFs材料在孔隙大小、形状和功能等方面强大的可设计性和可调性,使其在气体分离方面非常具有应用前景。“柔性”MOFs或者“动态”MOFs是MOFs材料中的一个新分支,其动态行为可控,可以实现选择性吸附。其中“门效应”MOFs由于其具有较高的分离选择性引起
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金属-有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）材料是由有机结构单元和金属节点通过配位键结合而成的一种结晶性多孔材料。MOFs材料在孔隙大小、形状和功能等方面强大的可设计性和可调性,使其在气体分离方面非常具有应用前景。“柔性”MOFs或者“动态”MOFs是MOFs材料中的一个新分支,其动态行为可控,可以实现选择性吸附。其中“门效应”MOFs由于其具有较高的分离选择性引起了广泛的研究兴趣。目前“典型门效应”MOFs气体吸附分离的机制是通过整体结构的“开门”或者“关门”行为来实现分离的,这种“典型门效应”在吸附分离过程有一些不足之处。从动力学角度来看,由于整个通道都被多层“门”堵塞,气体的扩散速率会减慢。此外,由于整个通道中存在多层“门”,吸附位点会被占据,整体吸附量会受到影响,最终会影响分离效果。本论文突破了“典型门效应”的束缚,提出了“界面门效应”的构想。通过在MOFs表面构建分子门,让“门效应”只发生在MOFs材料的表面,而其内部的孔道结构不受影响,这样既可以提高材料的分子筛分性能,又可以保存其较高的气体吸附量。本论文围绕这一想法,我们用金属离子和有机配体合成了数个MOFs,并对它们的结构和性质进行了研究,主要结果如下:一、“界面门效应”MOF的合成及对C2H2/C2H4分离性能的研究。我们选择具有丰富空金属位点的ATC-Cu作为主体框架,用两端具有配位能力的1,4-二氧六环作为修饰基团,用蒸汽吸附法构建了这种具有“界面门效应”的MOF,dioxane@ATC-Cu。与其他具有门效应的MOFs不同,dioxane@ATC-Cu的分子门只存在于其表面,因此对其整体的孔体积和吸附量没有明显的影响。我们通过对其进行C2H2和C2H4吸附分离测试发现,该MOF在室温下表现出了优异的C2H2/C2H4分离性能。298K时,C2H2在低压区（0.01 bar）吸附量达到了43 cm3 g-1。C2H4由于动力学直径过大,无法进入孔道,只发生了表面吸附。柱穿透实验也证明,在室温下dioxane@ATC-Cu可以实现C2H2/C2H4（1/99）的完全分离。二、“界面门效应”MOF对CO2/N2分离性能的研究。在 298K、303 K 和 313 K 下,我们研究了 dioxane@ATC-Cu 对 CO2和 N2 的吸附分离性能。与C2H4不同,CO2和N2在298 K都可以进入dioxane@ATC-Cu孔道。由于CO2和N2与框架的作用力不同,导致二者表现出完全不一样的吸附能力。在298K,0.1 bar下,CO2吸附量（38 cm3 g-1）远高于N2的吸附量（1.73 cm3 g-1）。所以在室温下,dioxane@ATC-Cu对CO2/N2表现出较好的分离效果。三、[Cd（1,3,5-HBTC）（bphte）]n对Fe3+的选择性荧光检测。将共轭三烯吡啶配体bphte与Cd2+盐溶液和辅助羧酸配体在溶剂热条件下反应,得到两个新颖的 MOFs:[Cd（2,5-FDC）（H2O）（bphte）]n（1）,[Cd（1,3,5-HBTC）（bphte）]n（2）。单晶X射线结构分析表明1和2具有两种不同三维结构。我们对其荧光性质进行了研究,其中2可作为荧光探针对水溶液中Fe3+进行选择性的荧光检测并对其荧光检测机理进行了研究。
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