【摘 要】
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光催化技术因其成本低、易操作且可以直接利用和转化可持续太阳能的优势,在废水污染控制、大气污染控制、氢燃料生产以及二氧化碳减少等方面引起广泛关注。开发出利用清洁太阳能处理水环境中药品和个人护理产品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的环境友好且可持续的光催化剂是水处理领域中一项紧迫而重大的挑战。铋系光催化剂因其廉价低毒、具有良好的稳定性
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光催化技术因其成本低、易操作且可以直接利用和转化可持续太阳能的优势,在废水污染控制、大气污染控制、氢燃料生产以及二氧化碳减少等方面引起广泛关注。开发出利用清洁太阳能处理水环境中药品和个人护理产品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的环境友好且可持续的光催化剂是水处理领域中一项紧迫而重大的挑战。铋系光催化剂因其廉价低毒、具有良好的稳定性和光学性质,被认为是很有潜力的绿色光催化剂。但单体的铋系材料易团聚,可见光响应能力差,在实际应用中受到极大的限制。通过掺杂、界面调控、构建异质结等方法对铋系光催化剂进行改性可以有效提高它们的光催化性能。由生物质所衍生的碳量子点(CQDs)除了具有高化学稳定性、优异的电子转移能力和上转换发光能力外,相比于使用化学前驱体所制备的碳量子点也更加绿色环保。本论文针对上述问题制备了四种具有优异光催化活性的铋系复合光催化剂,以水中典型止痛药卡马西平和广泛使用的磺胺类抗生素为目标污染物,研究了所制备光催化剂的催化活性和实际应用潜力,以期为制备绿色光催化剂处理药物污染水体提供新的策略。本论文的主要研究内容及结论如下:(1)通过水热法和原位沉淀法制备了生物炭(BC)和生物质碳量子点(CQDs)改性的具有Z型结构的Mg In2S4/Bi OCl(MB)异质结光催化剂,提高了对水体中典型止痛药卡马西平(CBZ)的光催化降解效率。BC和CQDs均可与MB异质结形成电子转移界面,所制备的Mg In2S4/Bi OCl/CQDs(MBC)和Mg In2S4/Bi OCl/BC(MBB)在可见光照射120 min内对CBZ的光降解效率分别为96.43%和88.09%,显著高于MB(65.84%)。电化学和光致发光测试验证了BC和CQDs可以作为Z型光催化体系中存储和转移电子的桥梁。通过猝灭实验和EPR表征结果可知,与MBB相比,MBC在可见光下能产生更多的·OH和·O2-。此外,MBB和MBC对CBZ的TOC去除率分别可以达到85.09%和93.79%,而且与其它复合光催化剂相比,MBB和MBC表现出更高的光催化性能和更低的能耗,为生物质碳材料改性光催化剂处理水中典型药物提供了绿色策略。(2)通过简单两步法成功制备了由氮掺杂生物质碳量子点(N-CQDs)改性的具有p-n异质结的复合催化剂N-CQDs/Bi O2-x/Bi OCl(BBN)。通过SEM和TEM表征发现Bi OCl纳米片通过盐酸刻蚀均匀分布在棒状的Bi O2-x上,并且可以观察到N-CQDs在复合光催化剂上的沉积。由于N原子富电子性质可以改善CQDs的光学性能,在加入N-CQDs后,使得复合光催化剂具有更强的光吸收和更高的载流子分离能力。此外,通过XPS分析发现,BBN产生的内电场可以诱导电荷转移,使其形成稳定的p-n异质结结构。在可见光驱动下,BBN在30 min内对磺胺甲恶唑(SMX)的降解效率可达96.48%,TOC去除率可达89.40%,对其他六种磺胺类抗生素的光降解性能都可达到95%以上。水体中常见的阴离子(Cl-,NO3-,SO42-)及天然有机质(NOM)在一定程度上表现出对光催化降解SMX的促进或抑制作用。因此,这项工作可为绿色光催化剂的设计以及处理污染水体提供了新的前景和策略。(3)通过简单的化学还原法合成了Bi~0修饰的Bi OCl/N,S-CQDs。通过对复合光催化剂的形貌进行表征发现,Bi~0沉积后的Bi OCl/N,S-CQDs呈空心花状结构,这有利于提高复合光催化剂对可见光的吸收与多层折射。在可见光的照射下,相对于Bi OCl和Bi/Bi OCl/N,S-CQDs,复合光催化剂对目标污染物磺胺噻唑(STZ)表现出优异的光催化降解性能,光催化活性的增强主要是由于N,S-CQDs的引入和Bi~0的沉积可以改善复合光催化剂的光吸收和光生载流子的分离速率。猝灭实验证明·O2-和h+为催化降解STZ的主要活性物种。此外,5次连续的循环降解实验证明了复合光催化剂具有良好的可重复性和稳定性,为非贵金属等离子体原位改性铋系光催化剂去除污染水体中的药物残留提供了新的策略。
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