生物质碳量子点改性铋系光催化剂的构建及对水体中典型药物的降解性能研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:SURE181709394
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化技术因其成本低、易操作且可以直接利用和转化可持续太阳能的优势,在废水污染控制、大气污染控制、氢燃料生产以及二氧化碳减少等方面引起广泛关注。开发出利用清洁太阳能处理水环境中药品和个人护理产品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的环境友好且可持续的光催化剂是水处理领域中一项紧迫而重大的挑战。铋系光催化剂因其廉价低毒、具有良好的稳定性和光学性质,被认为是很有潜力的绿色光催化剂。但单体的铋系材料易团聚,可见光响应能力差,在实际应用中受到极大的限制。通过掺杂、界面调控、构建异质结等方法对铋系光催化剂进行改性可以有效提高它们的光催化性能。由生物质所衍生的碳量子点(CQDs)除了具有高化学稳定性、优异的电子转移能力和上转换发光能力外,相比于使用化学前驱体所制备的碳量子点也更加绿色环保。本论文针对上述问题制备了四种具有优异光催化活性的铋系复合光催化剂,以水中典型止痛药卡马西平和广泛使用的磺胺类抗生素为目标污染物,研究了所制备光催化剂的催化活性和实际应用潜力,以期为制备绿色光催化剂处理药物污染水体提供新的策略。本论文的主要研究内容及结论如下:(1)通过水热法和原位沉淀法制备了生物炭(BC)和生物质碳量子点(CQDs)改性的具有Z型结构的Mg In2S4/Bi OCl(MB)异质结光催化剂,提高了对水体中典型止痛药卡马西平(CBZ)的光催化降解效率。BC和CQDs均可与MB异质结形成电子转移界面,所制备的Mg In2S4/Bi OCl/CQDs(MBC)和Mg In2S4/Bi OCl/BC(MBB)在可见光照射120 min内对CBZ的光降解效率分别为96.43%和88.09%,显著高于MB(65.84%)。电化学和光致发光测试验证了BC和CQDs可以作为Z型光催化体系中存储和转移电子的桥梁。通过猝灭实验和EPR表征结果可知,与MBB相比,MBC在可见光下能产生更多的·OH和·O2-。此外,MBB和MBC对CBZ的TOC去除率分别可以达到85.09%和93.79%,而且与其它复合光催化剂相比,MBB和MBC表现出更高的光催化性能和更低的能耗,为生物质碳材料改性光催化剂处理水中典型药物提供了绿色策略。(2)通过简单两步法成功制备了由氮掺杂生物质碳量子点(N-CQDs)改性的具有p-n异质结的复合催化剂N-CQDs/Bi O2-x/Bi OCl(BBN)。通过SEM和TEM表征发现Bi OCl纳米片通过盐酸刻蚀均匀分布在棒状的Bi O2-x上,并且可以观察到N-CQDs在复合光催化剂上的沉积。由于N原子富电子性质可以改善CQDs的光学性能,在加入N-CQDs后,使得复合光催化剂具有更强的光吸收和更高的载流子分离能力。此外,通过XPS分析发现,BBN产生的内电场可以诱导电荷转移,使其形成稳定的p-n异质结结构。在可见光驱动下,BBN在30 min内对磺胺甲恶唑(SMX)的降解效率可达96.48%,TOC去除率可达89.40%,对其他六种磺胺类抗生素的光降解性能都可达到95%以上。水体中常见的阴离子(Cl-,NO3-,SO42-)及天然有机质(NOM)在一定程度上表现出对光催化降解SMX的促进或抑制作用。因此,这项工作可为绿色光催化剂的设计以及处理污染水体提供了新的前景和策略。(3)通过简单的化学还原法合成了Bi~0修饰的Bi OCl/N,S-CQDs。通过对复合光催化剂的形貌进行表征发现,Bi~0沉积后的Bi OCl/N,S-CQDs呈空心花状结构,这有利于提高复合光催化剂对可见光的吸收与多层折射。在可见光的照射下,相对于Bi OCl和Bi/Bi OCl/N,S-CQDs,复合光催化剂对目标污染物磺胺噻唑(STZ)表现出优异的光催化降解性能,光催化活性的增强主要是由于N,S-CQDs的引入和Bi~0的沉积可以改善复合光催化剂的光吸收和光生载流子的分离速率。猝灭实验证明·O2-和h+为催化降解STZ的主要活性物种。此外,5次连续的循环降解实验证明了复合光催化剂具有良好的可重复性和稳定性,为非贵金属等离子体原位改性铋系光催化剂去除污染水体中的药物残留提供了新的策略。
其他文献
洗浴废水是生活污水的主要来源之一,大约占生活污水的30%。洗浴废水具有水量大、水质污染程度低、水质较稳定等特点,是一种优质的回用水水源。在水资源短缺的今天,洗浴废水的再生利用将会在节水中发挥重要作用。随着全球人口的增长,生态环境的日益变差,人们开始提倡保护环境,节约资源,开展可持续发展道路,水资源做为人的生命之源,显得尤为重要。为了保护水生态环境以及水资源的节约利用,各国都开展了污废水的回用研究,
学位
铬是一种用途广泛的元素,在皮革、纺织、印染、金属电镀等行业广泛应用。铬具有特殊的化学性质和毒性,其中以Cr O42-为主要形式的Cr(Ⅵ)具有致癌性和致畸性,且溶解度高,在环境介质中具有较高的移动性。涉铬工业中采矿和工业活动产生了大量的固体和液体含铬废弃物,其不当处置,造成了土壤和水体中重金属铬污染状况日益严重,并引发了一系列农业安全和生态健康问题,不仅制约了社会经济发展,而且造成了严重的人体健康
学位
棉织物与我们的生活息息相关,具有穿着舒适,保暖且透气的优势,但是随着科技的进步和生活水平的提高,人们希望织物能够提供更好的体验和防护,功能性单一的棉织物的使用受到了限制。另一方面随着衣物支出大幅度增加,随之而来的大量洗涤剂的使用和水资源的浪费,造成了较大的环境压力。而多功能织物能够在提高人们的穿着体验的同时减缓环境压力。光催化剂技术是目前较为热门的污染物去除技术,将光催化剂负载于织物上,能够在保留
学位
医药产业向西北地区转移是资源与政策导向下的必然趋势,而水资源仍是制约甘肃省承接医药产业转移的关键要素。针对制药废水成分复杂、有机物浓度高、毒害难降解物质含量大的特点,本研究采用电芬顿法联合电生物法处理实际制药废水,在探明了电芬顿反应器和电生物反应器对制药废水CODCr最佳处理工况的基础上,借助三维荧光光谱(EEMs)及气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析电芬顿及电生物处理过程中溶解性有机物(DOM
学位
近年来抗生素在中国多个流域被频频检出,对自然环境和人类健康存在着巨大的潜在危害,由于传统水处理方式难以满足降解水体中土霉素(OTC)污染物的环保要求,所以研究新型的水处理技术十分必要。离心泵水力空化技术,作为设备操作简洁、绿色无污染、耗能低的高级氧化技术,受到了广泛的关注。本文通过使用自制离心泵水力空化装置,对溶液pH(pH=3、5、7、9、11)、土霉素初始浓度(1 mg/L、3 mg/L、5
学位
光催化技术是一种高级氧化过程(AOPs),因其绿色环保、成本低廉且能够实现对污染物的完全矿化,在废水修复领域展示了广阔的前景,催化剂作为光催化技术的核心,如何对其进行改性以进一步提高其光催化活性成为了关注的重点。TiO2和Ag3PO4作为传统的催化剂,近年来已经取得了大量的研究。然而,TiO2存在着难回收以及电子空穴对的复合率高而催化性能仍有待于进一步提高的缺点。同时,Ag3PO4虽然具有优异的可
学位
由于重金属元素的难降解性,高富集性以及毒性,会对人体健康造成严重且长期的威胁,重金属污染作为食品安全及人体健康的重点关注问题,得到世界各国的广泛关注。由于生物本身对重金属的的富集特征有异,且不同地区、不同季节和不同食材中重金属污染不尽相同。为此本文针对兰州市城关区和榆中县某村的调查对象,开展基本信息和行为参数调查以及食材和膳食样品的采集,采用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)和原子荧光光谱仪对食
学位
目前,土壤环境中微塑料(MPs)和重金属污染已成为国内外学者关注的主要环境污染问题之一。已有大量研究表明,进入土壤环境中的MPs会对土壤结构和理化性质,植物生长等产生影响;重金属Cd是我国农田土壤中最常见的污染物。土壤中的MPs可通过影响土壤理化性质和植物生长,进而影响土壤中重金属的形态构成以及重金属的植物有效性。然而,目前MPs和Cd复合污染对土壤-植物系统的影响尚不清楚。由于农用地膜的大量使用
学位
全球变暖已成为无可争议的事实,并已在全球范围内产生重要影响。冰川冻土区域对气温变化尤为敏感,气候变暖下气温、降水、植被、土壤、水文、营养元素循环等各个方面必然发生改变。疏勒河发源于青藏高原祁连山的西段,是河西走廊的第二大河。作为干旱地区的一条内陆河流,其对流域内人民生活生产和生态环境的重要性不言而喻。已有一些研究分析了气候变化对疏勒河水文过程的影响,而气候变化下疏勒河上游区域水体中营养物质如氮磷组
学位
风力侵蚀是世界范围内的关键性环境问题之一,特别是在干旱和半干旱地区,随着人类活动的增加和区域环境的改变,导致其荒漠化扩大,风力侵蚀加剧。风力侵蚀和荒漠化是导致土壤养分流失的重要过程,不仅会使区域土地严重退化,也会导致其生态系统和人类生活环境的恶化。所以风力侵蚀和荒漠化严重威胁和阻碍着干旱和半干旱地区的可持续发展。沙漠和荒漠化土地作为地球上最重要的生态系统之一,提供包括沙质稳定、土壤保持等关键的生态
学位